2024/03/03 更新

写真a

マツモト マサカズ
松本 正和
MATSUMOTO Masakazu
所属
異分野基礎科学研究所 准教授
職名
准教授
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学位

  • 博士(理学) ( 総合研究大学院大学 )

  • 工学修士 ( 京都大学 )

研究キーワード

  • Water Network-forming substance structure dynamics topology hydrogen bond

  • 水 ネットワーク性物質 物性 構造 ダイナミクス トポロジー ネットワーク 水素結合

研究分野

  • ナノテク・材料 / 基礎物理化学

  • 自然科学一般 / 生物物理、化学物理、ソフトマターの物理

  • 自然科学一般 / 数理物理、物性基礎

学歴

  • 総合研究大学院大学   Graduate School, Division of Mathematical and Physical Science  

    1992年4月 - 1996年3月

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  • 京都大学   Graduate School of Engineering   Department of Molecular Engineering

    1990年4月 - 1992年3月

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    国名: 日本国

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  • 京都大学   Faculty of Engineering   Department of Industrical Chemistry

    1986年4月 - 1990年3月

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    国名: 日本国

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所属学協会

  • 理論化学会

    2019年6月 - 現在

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  • 分子シミュレーション学会

    2019年1月 - 現在

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  • 日本高圧力学会

    2012年6月 - 現在

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  • Japan Society for Molecular Science

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  • 分子科学会

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  • 日本物理学会

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  • Physics Society of Japan

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委員歴

  • IDMRCS   Organizer committee  

    2023年1月 - 2023年8月   

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    団体区分:学協会

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  • 計算科学研究センター   運営委員  

    2022年4月 - 現在   

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    団体区分:その他

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  • 日本学術振興会   特別研究員等審査会専門委員  

    2022年4月 - 現在   

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    団体区分:学協会

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  • 分子シミュレーション学会   第35回分子シミュレーション討論会実行委員  

    2021年10月 - 2021年12月   

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    団体区分:学協会

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  • 錯体化学会   広報・ホームページ委員  

    2019年4月 - 現在   

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    団体区分:学協会

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論文

  • GenIce-core: Efficient algorithm for generation of hydrogen-disordered ice structures

    Masakazu Matsumoto, Takuma Yagasaki, Hideki Tanaka

    The Journal of Chemical Physics   2024年3月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1063/5.0198056

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  • Cage occupancies of CH4, CO2, and Xe hydrates: Mean field theory and grandcanonical Monte Carlo simulations

    Hideki Tanaka, Masakazu Matsumoto, Takuma Yagasaki

    The Journal of Chemical Physics   2024年1月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1063/5.0188679

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  • Efficiency and energy balance for substitution of CH4 in clathrate hydrates with CO2 under multiple-phase coexisting conditions 招待 査読

    Hideki Tanaka, Masakazu Matsumoto, Takuma Yagasaki

    The Journal of Chemical Physics   2023年11月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1063/5.0179655

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  • On the phase behaviors of CH4–CO2 binary clathrate hydrates: Two-phase and three-phase coexistences 査読

    Hideki Tanaka, Masakazu Matsumoto, Takuma Yagasaki

    The Journal of Chemical Physics   2023年6月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1063/5.0155143

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  • On the role of intermolecular vibrational motions for ice polymorphs. IV. Anisotropy in the thermal expansivity and the nonaffine deformation for ice IX and III 査読

    Hideki Tanaka, Masakazu Matsumoto, Takuma Yagasaki

    The Journal of Chemical Physics   2022年11月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1063/5.0123349

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  • Structure Selectivity of Mixed Gas Hydrates and Group 14 Clathrates 査読

    Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    Energy & Fuels   2022年9月

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    担当区分:筆頭著者, 責任著者   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1021/acs.energyfuels.2c01337

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  • On the role of intermolecular vibrational motions for ice polymorphs. III. Mode characteristics associated with negative thermal expansion 査読

    Hideki Tanaka, Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto

    The Journal of Chemical Physics   155 ( 21 )   214502 - 214502   2021年12月

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    担当区分:最終著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:{AIP} Publishing  

    DOI: 10.1063/5.0068560

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  • On the anomalous homogeneity of hydrogen-disordered ice and its origin 査読

    Masakazu Matsumoto, Takuma Yagasaki, Hideki Tanaka

    The Journal of Chemical Physics   155 ( 16 )   164502 - 164502   2021年10月

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    担当区分:筆頭著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:{AIP} Publishing  

    DOI: 10.1063/5.0065215

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  • Novel Algorithm to Generate Hydrogen-Disordered Ice Structures 査読

    Masakazu Matsumoto, Takuma Yagasaki, Hideki Tanaka

    Journal of Chemical Information and Modeling   61 ( 6 )   2542 - 2546   2021年6月

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    担当区分:筆頭著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:American Chemical Society ({ACS})  

    DOI: 10.1021/acs.jcim.1c00440

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  • Formation of hot ice caused by carbon nanobrushes. II. Dependency on the radius of nanotubes 査読

    Masakazu Matsumoto, Takuma Yagasaki, Hideki Tanaka

    The Journal of Chemical Physics   154 ( 9 )   094502 - 094502   2021年3月

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    担当区分:筆頭著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AIP Publishing  

    DOI: 10.1063/5.0044300

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  • Cage occupancy and dissociation enthalpy of hydrocarbon hydrates 査読

    Hideki Tanaka, Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto

    AIChE Journal   67 ( 3 )   2021年3月

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    担当区分:最終著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:Wiley  

    DOI: 10.1002/aic.17009

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    その他リンク: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full-xml/10.1002/aic.17009

  • On the Occurrence of Clathrate Hydrates in Extreme Conditions: Dissociation Pressures and Occupancies at Cryogenic Temperatures with Application to Planetary Systems 査読

    Hideki Tanaka, Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto

    The Planetary Science Journal   1 ( 3 )   80 - 80   2020年12月

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    担当区分:最終著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:American Astronomical Society  

    <title>Abstract</title>
    We investigate the thermodynamic stability of clathrate hydrates at cryogenic temperatures from the 0 K limit to 200 K in a wide range of pressures, covering the thermodynamic conditions of interstellar space and the surface of the hydrosphere in satellites. Our evaluation of the phase behaviors is performed by setting up quantum partition functions with variable pressures on the basis of a rigorous statistical mechanics theory that requires only the intermolecular interactions as input. Noble gases, hydrocarbons, nitrogen, and oxygen are chosen as the guest species, which are key components of the volatiles in such satellites. We explore the hydrate/water two-phase boundary of those clathrate hydrates in water-rich conditions and the hydrate/guest two-phase boundary in guest-rich conditions, either of which occurs on the surface or subsurface of icy satellites. The obtained phase diagrams indicate that clathrate hydrates can be in equilibrium with either water or the guest species over a wide range far distant from the three-phase coexistence condition and that the stable pressure zone of each clathrate hydrate expands significantly on intense cooling. The implication of our findings for the stable form of water in Titan is that water on the surface exists only as clathrate hydrate with the atmosphere down to a shallow region of the crust, but clathrate hydrate in the remaining part of the crust can coexist with water ice. This is in sharp contrast to the surfaces of Europa and Ganymede, where the thin oxygen air coexists exclusively with pure ice.

    DOI: 10.3847/PSJ/abc3c0

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    その他リンク: https://iopscience.iop.org/article/10.3847/PSJ/abc3c0

  • Molecular dynamics study of grain boundaries and triple junctions in ice 査読

    Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    The Journal of Chemical Physics   153 ( 12 )   124502 - 124502   2020年9月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:{AIP} Publishing  

    DOI: 10.1063/5.0021635

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  • Lennard-Jones Parameters Determined to Reproduce the Solubility of NaCl and KCl in SPC/E, TIP3P, and TIP4P/2005 Water 査読

    Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    Journal of Chemical Theory and Computation   16 ( 4 )   2460 - 2473   2020年4月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:American Chemical Society ({ACS})  

    DOI: 10.1021/acs.jctc.9b00941

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  • On the role of intermolecular vibrational motions for ice polymorphs. II. Atomic vibrational amplitudes and localization of phonons in ordered and disordered ices 査読

    Hideki Tanaka, Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto

    The Journal of Chemical Physics   152 ( 7 )   074501 - 074501   2020年2月

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    担当区分:最終著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AIP Publishing  

    DOI: 10.1063/1.5139697

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  • On the role of intermolecular vibrational motions for ice polymorphs I: Volumetric properties of crystalline and amorphous ices 査読

    Hideki Tanaka, Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto

    The Journal of Chemical Physics   151 ( 11 )   114501 - 114501   2019年9月

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    担当区分:最終著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:{AIP} Publishing  

    DOI: 10.1063/1.5119748

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  • Formation of hot ice caused by carbon nanobrushes 査読

    Takuma Yagasaki, Masaru Yamasaki, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    The Journal of Chemical Physics   151   064702   2019年8月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1063/1.5111843

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  • Liquid-liquid separation of aqueous solutions: A molecular dynamics study 査読

    Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    The Journal of Chemical Physics   150   214506   2019年6月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1063/1.5096429

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  • A Bayesian approach for identification of ice Ih, ice Ic, high density, and low density liquid water with a torsional order parameter 査読

    Masakazu Matsumoto, Takuma Yagasaki, Hideki Tanaka

    The Journal of Chemical Physics   150   214504   2019年6月

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    担当区分:筆頭著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1063/1.5096556

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  • Negative Thermal Expansivity of Ice: Comparison of the Monatomic mW Model with the All-Atom TIP4P/2005 Water Model 査読

    Muhammad Mahfuzh Huda, Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto, Hideki TANAKA

    Crystals   9 ( 5 )   248 - 248   2019年5月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:{MDPI} {AG}  

    DOI: 10.3390/cryst9050248

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  • Collective Transformation of Water between Hyperactive Antifreeze Proteins: RiAFPs 査読

    Kenji Mochizuki, Masakazu Matsumoto

    Crystals   9 ( 4 )   188 - 188   2019年4月

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    担当区分:最終著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.3390/cryst9040188

    Web of Science

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  • Phase diagram of ice polymorphs under negative pressure considering the limits of mechanical stability 査読

    Takahiro Matsui, Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    The Journal of Chemical Physics   150 ( 4 )   041102   2019年1月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:{AIP} Publishing  

    DOI: 10.1063/1.5083021

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  • Molecular Dynamics Study of Kinetic Hydrate Inhibitors: The Optimal Inhibitor Size and Effect of Guest Species 査読

    Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    The Journal of Physical Chemistry C   123 ( 3 )   1806 - 1816   2019年1月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:American Chemical Society ({ACS})  

    DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b09834

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  • On the phase behaviors of hydrocarbon and noble gas clathrate hydrates: Dissociation pressures, phase diagram, occupancies, and equilibrium with aqueous solution 査読

    Hideki Tanaka, Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto

    The Journal of Chemical Physics   149 ( 7 )   074502 - 074502   2018年8月

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    担当区分:最終著者   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AIP Publishing  

    DOI: 10.1063/1.5044568

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  • Phase Diagrams of TIP4P/2005, SPC/E, and TIP5P Water at High Pressure 査読

    Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    The Journal of Physical Chemistry B   122 ( 31 )   7718 - 7725   2018年8月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:American Chemical Society ({ACS})  

    DOI: 10.1021/acs.jpcb.8b04441

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  • GenIce: Hydrogen-Disordered Ice Generator 査読

    Masakazu Matsumoto, Takuma Yagasaki, Hideki Tanaka

    JOURNAL OF COMPUTATIONAL CHEMISTRY   39 ( 1 )   61 - 64   2018年1月

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    担当区分:筆頭著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:WILEY  

    GenIce is an efficient and user-friendly tool to generate hydrogen-disordered ice structures. It makes ice and clathrate hydrate structures in various file formats. More than 100 kinds of structures are preset. Users can install their own crystal structures, guest molecules, and file formats as plugins. The algorithm certifies that the generated structures are completely randomized hydrogen-disordered networks obeying the ice rule with zero net polarization. (c) 2017 The Authors. Journal of Computational Chemistry Published by Wiley Periodicals, Inc.

    DOI: 10.1002/jcc.25077

    Web of Science

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  • On the Thermodynamic Stability of Clathrate Hydrates VI: Complete Phase Diagram 査読

    Tanaka Hideki, Yagasaki Takuma, Matsumoto Masakazu

    The Journal of Physical Chemistry B   122 ( 1 )   297 - 308   2018年

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    担当区分:最終著者  

    PMID: 29212321

    DOI: 10.1021/acs.jpcb.7b10581

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  • Adsorption of Kinetic Hydrate Inhibitors on Growing Surfaces: A Molecular Dynamics Study 査読

    Yagasaki Takuma, Matsumoto Masakazu, Tanaka Hideki

    The Journal of Physical Chemistry B   122 ( 13 )   3396 - 3406   2018年

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  • Phase Diagram of TIP4P/2005 Water at High Pressure 査読

    Masanori Hirata, Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    Langmuir   33 ( 42 )   11561 - 11569   2017年10月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:American Chemical Society (ACS)  

    DOI: 10.1021/acs.langmuir.7b01764

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  • Communication: Hypothetical ultralow-density ice polymorphs 査読

    Takahiro Matsui, Masanori Hirata, Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS   147 ( 9 )   091101 - 091101   2017年9月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AMER INST PHYSICS  

    More than 300 kinds of porous ice structures derived from zeolite frameworks and space fullerenes are examined using classical molecular dynamics simulations. It is found that a hypothetical zeolitic ice phase is less dense and more stable than the sparse ice structures reported by Huang et al. [Chem. Phys. Lett. 671, 186 (2017)]. In association with the zeolitic ice structure, even less dense structures, "aeroices," are proposed. It is found that aeroices are the most stable solid phases of water near the absolute zero temperature under negative pressure. (C) 2017 Author(s).

    DOI: 10.1063/1.4994757

    Web of Science

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  • Formation of Clathrate Hydrates of Water-Soluble Guest Molecules 査読

    Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY C   120 ( 38 )   21512 - 21521   2016年9月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AMER CHEMICAL SOC  

    Clathrate hydrates of water-soluble guest molecules, such as ethylene oxide (EO) and tetrahydrofuran (THF); have been often investigated in experimental studies instead of gas hydrates because their dissociation temperatures are higher than the ice point under ambient pressure. We examine the formation mechanism of EO and THF hydrates using molecular dynamics simulations. The crystal growth rates are determined by the simulations of the hydrate/solution two-phase coexistence. It is found that the growth rate of EO hydrate is an order of magnitude higher than that of THF hydrate. The growth rates of THF hydrate largely deviate from the Wilson-Frenkel model, while the model well approximates the growth rates of EO hydrate, indicating that trapping of guest molecules on the hydrate surface, which causes the slowing of crystal growth of THF hydrate, is insignificant for EO hydrate. We also perform long-time simulations of aqueous EO and THF solutions to examine nucleation of clathrate hydrate. Spontaneous nucleation occurs only in the EO solution within the simulation time. Similar to previous studies on methane hydrate, the obtained solid structure exhibits no long-range order. It is found that the 5(12) hydrate cage, which is the most dominant cage type in the early stage of the nucleation of methane hydrate, is not a major cage type in the nucleation process of EO hydrate.

    DOI: 10.1021/acs.jpcc.6b06498

    Web of Science

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  • Thermodynamic Stability of Ice II and Its Hydrogen-Disordered Counterpart: Role of Zero-Point Energy 査読

    Tatsuya Nakamura, Masakazu Matsumoto, Takuma Yagasaki, Hideki Tanaka

    JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY B   120 ( 8 )   1843 - 1848   2016年3月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AMER CHEMICAL SOC  

    We investigate why no hydrogen-disordered form of ice II has been found in nature despite the fact that most of hydrogen-ordered ices have hydrogen-disordered counterparts. The thermodynamic stability of a set of hydrogen-ordered ice II variants relative to ice II is evaluated theoretically. It is found that ice II is more stable than the disordered variants so generated as to satisfy the simple ice rule due to the lower zero point energy as well as the pair interaction energy. The residual entropy of the disordered ice II phase gradually compensates the unfavorable free energy with increasing temperature. The crossover, however, occurs at a high temperature well above the melting point of ice III. Consequently, the hydrogen-disordered phase does not exist in nature. The thermodynamic stability of partially hydrogen-disordered ices is also scrutinized by examining the free-energy components of several variants obtained by systematic inversion of OH directions in ice II. The potential energy of one variant is lower than that of the ice II structure, but its Gibbs free energy is slightly higher than that of ice II due to the zero-point energy. The slight difference in the thermodynamic stability leaves the possibility of the partial hydrogen-disorder in real ice II.

    DOI: 10.1021/acs.jpcb.5b09544

    Web of Science

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    その他リンク: http://orcid.org/0000-0002-6799-6813

  • Anomalous thermodynamic properties of ice XVI and metastable hydrates 査読

    Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    PHYSICAL REVIEW B   93 ( 5 )   2016年2月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AMER PHYSICAL SOC  

    A new ice polymorph, called ice XVI, has recently been discovered experimentally by extracting the guest molecules from Ne hydrate. The ice and its filled form (clathrate hydrate) have a unique network topology which results in several interesting properties. Here we provide a theoretical method to calculate thermodynamic properties of a semiopen system in equilibrium with guest gas and thus occupancy of the guest can be varied with temperature and pressure. Experimental observations such as the disappearance of negative thermal expansivity and contraction of the host lattice upon encaging guest molecules are well reproduced, and those behaviors are elucidated in terms of the free energy of cage occupation and its temperature and pressure dependence. We propose an application of the method for preparing ice XVI to create metastable clathrate hydrates having intriguing properties with much lower occupancy of guest molecules than that at equilibrium, which otherwise cannot form.

    DOI: 10.1103/PhysRevB.93.054118

    Web of Science

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    その他リンク: http://orcid.org/0000-0002-6799-6813

  • Mechanism of Slow Crystal Growth of Tetrahydrofuran Clathrate Hydrate 査読

    Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY C   120 ( 6 )   3305 - 3313   2016年2月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AMER CHEMICAL SOC  

    Tetrahydrofuran (THF) clathrate hydrate has been frequently used in experimental studies instead of gas hydrates because it forms at a temperature higher than the ice point under ambient pressure. In this paper, we compare the crystal growth rates of THF hydrate and ice using molecular dynamics simulations. It is demonstrated that the crystal growth of THF hydrate is much slower than that of ice. The growth rates of THF hydrate significantly deviate from a standard kinetic model known as the Wilson-Frenkel model, whereas it reproduces, the temperature dependence of the growth rate of ice. The slow crystal growth and the deviation from the Wilson-Frenkel model are attributed to the trapping of THF molecules in open small cages at the hydrate surface. We calculate the free energy profile of a THF molecule transferring from the bulk solution phase to the hydrate surface using the umbrella sampling technique. It is shown that a THF molecule trapped in an open small cage needs to cross one or two free energy barriers to escape from the surface region. We also refer to the similarity between the mechanism of slow growth of THF hydrate and the effect of kinetic hydrate inhibitors.

    DOI: 10.1021/acs.jpcc.5b10293

    Web of Science

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    その他リンク: http://orcid.org/0000-0002-6799-6813

  • Chiral Ordering in Supercooled Liquid Water and Amorphous Ice 査読

    Masakazu Matsumoto, Takuma Yagasaki, Hideki Tanaka

    PHYSICAL REVIEW LETTERS   115 ( 19 )   2015年11月

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    担当区分:筆頭著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AMER PHYSICAL SOC  

    The emergence of homochiral domains in supercooled liquid water is presented using molecular dynamics simulations. An individual water molecule possesses neither a chiral center nor a twisted conformation that can cause spontaneous chiral resolution. However, an aggregation of water molecules will naturally give rise to a collective chirality. Such homochiral domains possess obvious topological and geometrical orders and are energetically more stable than the average. However, homochiral domains cannot grow into macroscopic homogeneous structures due to geometrical frustrations arising from their icosahedral local order. Homochiral domains are the major constituent of supercooled liquid water and the origin of heterogeneity in that substance, and are expected to be enhanced in low-density amorphous ice at lower temperatures.

    DOI: 10.1103/PhysRevLett.115.197801

    Web of Science

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    その他リンク: http://orcid.org/0000-0002-6799-6813

  • Adsorption Mechanism of Inhibitor and Guest Molecules on the Surface of Gas Hydrates 査読

    Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   137 ( 37 )   12079 - 12085   2015年9月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AMER CHEMICAL SOC  

    The adsorption of guest and kinetic inhibitor molecules on the surface of methane hydrate is investigated by using molecular dynamics simulations. We calculate the free energy profile for transferring a solute molecule from bulk water to the hydrate surface for various molecules. Spherical solutes with a diameter of similar to 0.5 nm are significantly stabilized at the hydrate surface, whereas smaller and larger solutes exhibit lower adsorption affinity than the solutes of intermediate size. The range of the attractive force is subnanoscale, implying that this force has no effect on the macroscopic mass transfer of guest molecules in crystal growth processes of gas hydrates. We also examine the adsorption mechanism of a kinetic hydrate inhibitor. It is found that a monomer of the kinetic hydrate inhibitor is strongly adsorbed on the hydrate surface. However, the hydrogen bonding between the amide group of the inhibitor and water molecules on the hydrate surface, which was believed to be the driving force for the adsorption, makes no contribution to the adsorption affinity. The preferential adsorption of both the kinetic inhibitor and the spherical molecules to the surface is mainly due to the entropic stabilization arising from the presence of cavities at the hydrate surface. The dependence of surface affinity on the size of adsorbed molecules is also explained by this mechanism.

    DOI: 10.1021/jacs.5b07417

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    その他リンク: http://orcid.org/0000-0002-6799-6813

  • Water as a network 招待

    京都大学応用数学セミナー(KUAMS)l, 京都市(京都大学)   2015年5月

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  • Reply to "Comment on 'Spontaneous liquid-liquid phase separation of water' " 査読

    Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    PHYSICAL REVIEW E   91 ( 1 )   2015年1月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AMER PHYSICAL SOC  

    Two different scenarios have been proposed on the phase separation occurring in the deeply supercooled liquid water. We discuss what we can derive from our simulation results for the two scenarios and propose a way for future investigation. We also demonstrate that the phase separation in the supercooled liquid water looks like the separation of liquid water and vapor just below the conventional critical point.

    DOI: 10.1103/PhysRevE.91.016302

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  • Structure, dynamics and thermodynamic stability of high-pressure ices and clathrate hydrates 査読

    Yagasaki, T., Himoto, K., Nakamura, T., Matsumoto, M., Tanaka, H.

    Molecular Simulation   41 ( 10-12 )   868 - 873   2015年

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:Taylor & Francis  

    DOI: 10.1080/08927022.2014.951642

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  • Effects of thermodynamic inhibitors on the dissociation of methane hydrate: A molecular dynamics study 査読

    Yagasaki, T., Matsumoto, M., Tanaka, H.

    Physical Chemistry Chemical Physics   17 ( 48 )   32347 - 32357   2015年

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:The Royal Society of Chemistry  

    DOI: 10.1039/c5cp03008k

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  • Spin-One Ising Model for Ice VII-Plastic Ice Phase Transitions 査読

    Masakazu Matsumoto, Kazuhiro Himoto, Hideki Tanaka

    JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY B   118 ( 47 )   13387 - 13392   2014年11月

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    担当区分:筆頭著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AMER CHEMICAL SOC  

    We propose a spin model compatible with ice VII-plastic ice phase transitions and critical phenomena discovered recently by computer simulations. The Blume-Capel spin-1 Ising model is extended in order to describe the entropic stabilization effect in the plastic ice phase. The model shares the same set of tricritical exponents with simulation, indicating that they are of the same universality class.

    DOI: 10.1021/jp5049502

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  • Dissociation of Methane Hydrate in Aqueous NaCl Solutions 査読

    Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto, Yoshimichi Andoh, Susumu Okazaki, Hideki Tanaka

    JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY B   118 ( 40 )   11797 - 11804   2014年10月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AMER CHEMICAL SOC  

    Molecular dynamics simulations of the dissociation of methane hydrate in aqueous NaCl solutions are performed. It is shown that the dissociation of the hydrate is accelerated by the formation of methane bubbles both in NaCl solutions and in pure water. We find two significant effects on the kinetics of the hydrate dissociation by NaCl. One is slowing down in an early stage before bubble formation, and another is swift bubble formation that enhances the dissociation. These effects arise from the low solubility of methane in NaCl solution, which gives rise to a nonuniform spatial distribution of solvated methane in the aqueous phase. We also demonstrate that bubbles form near the hydrate interface in dense NaCl solutions and that the hydrate dissociation proceeds inhomogeneously due to the bubbles.

    DOI: 10.1021/jp507978u

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  • Spontaneous liquid-liquid phase separation of water 査読

    Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    PHYSICAL REVIEW E   89 ( 2 )   020301   2014年2月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AMER PHYSICAL SOC  

    We report a molecular dynamics simulation demonstrating a fast spontaneous liquid-liquid phase separation of water and a subsequent slow crystallization to ice. It is found that supercooled water separates rapidly into low-and high-density domains so as to reduce the surface energy in the rectangular simulation cell at certain thermodynamic states. The liquid-liquid phase separation, which is about two orders of magnitude faster than the crystallization, suggests a possibility to observe this phenomenon experimentally.

    DOI: 10.1103/PhysRevE.89.020301

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    その他リンク: http://orcid.org/0000-0002-4969-4715

  • Effect of Bubble Formation on the Dissociation of Methane Hydrate in Water: A Molecular Dynamics Study 査読

    Takuma Yagasaki, Masakazu Matsumoto, Yoshimichi Andoh, Susumu Okazaki, Hideki Tanaka

    JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY B   118 ( 7 )   1900 - 1906   2014年2月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AMER CHEMICAL SOC  

    We investigate the dissociation of methane hydrate in liquid water using molecular dynamics simulations. As dissociation of the hydrate proceeds, methane molecules are released into the aqueous phase and eventually they form bubbles. It is shown that this bubble formation, which causes change in the methane concentration in the aqueous phase, significantly affects the dissociation kinetics of methane hydrate. A large system size employed in this study makes it possible to analyze the effects of the change in the methane concentration and the formation of bubbles on the dissociation kinetics in detail. It is found that the dissociation rate decreases with time until the bubble formation and then it turns to increase. It is also demonstrated that methane hydrate can exist as a metastable superheated solid if there exists no bubble.

    DOI: 10.1021/jp412692d

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  • 水素を含む高圧氷の構造と熱力学的安定性 招待 査読

    L. Hakimu, 矢ヶ﨑 琢磨, 松本正和, 田中 秀樹

    高圧力の科学と技術   24 ( 4 )   265 - 269   2014年

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.4131/jshpreview.24.265

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  • Yet another criticality of water 査読

    Kazuhiro Himoto, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    PHYSICAL CHEMISTRY CHEMICAL PHYSICS   16 ( 11 )   5081 - 5087   2014年

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:ROYAL SOC CHEMISTRY  

    A phase behavior around the transition between ice VII and a plastic phase of water is investigated by molecular dynamics simulation and the subsequent analysis on the basis of Landau theory. The prior works have predicted that the phase transition between ice VII and plastic ice is a first-order transition on the ground of a weak hysteresis and so on. A rigorous survey in the present report, however, augments their prediction with new evidence that a first-order phase transition line gives way to a second-order one at higher pressures, where a tricritical point joins these phase boundaries together. Critical phenomena are also observed whereby, other than that associated with the hypothetical critical point in the deeply supercooled state, which could influence the physical properties in a wide range of temperatures and pressures. A new critical behavior is affirmed by the result that the scaling law holds at any pressure on the second-order phase transition line for which the critical exponents are estimated. We introduce an appropriate order parameter to obtain the Landau free energy functional and the change in the functional against temperature accounts for the phase behaviors. This also enables an estimate of the coexistence and the spinodal lines at pressures below the tricritical point, all of which compensate those obtained directly by molecular dynamics simulations. These results allow us to anticipate that the critical fluctuations may give us a clue for determining the phase boundary experimentally.

    DOI: 10.1039/c3cp54726d

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  • Diversity of transition pathways in the course of crystallization into ice VII 査読

    Kenji Mochizuki, Kazuhiro Himoto, Masakazu Matsumoto

    Phys. Chem. Chem. Phys.   16 ( 31 )   16419 - 16425   2014年

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    担当区分:最終著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:Royal Society of Chemistry (RSC)  

    <p>A new metastable ice phase is discovered in the freezing pathway into ice VII in accord with Ostwald's step rule.</p>

    DOI: 10.1039/c4cp01616e

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  • Defect pair separation as the controlling step in homogeneous ice melting. 査読

    Mochizuki K, Matsumoto M, Ohmine I

    Nature   498 ( 7454 )   350 - 354   2013年6月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1038/nature12190

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  • On the thermodynamic stability of hydrogen hydrates in the presence of promoter molecules 査読

    Takato Nakayama, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    AIP Conference Proceedings   1568   46 - 52   2013年

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(国際会議プロシーディングス)   出版者・発行元:American Institute of Physics Inc.  

    Cage occupancies of hydrogen molecules in a clathrate hydrate have been examined by means of semi-grand canonical Monte Carlo simulations where hydrogen molecules enter into or leave from it in the presence of promoter species. This kind of simulation allows to evaluate the thermodynamic stability via the chemical potential of water at a given temperature and pressure. In order to make a better estimation of the chemical potential, we adopt a different standard state from the corresponding empty one. It is revealed that the present method is indeed effective to minimize errors associated with the numerical simulations.

    DOI: 10.1063/1.4848090

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  • STATISTICAL MECHANICAL APPROACH TO THE THERMODYNAMIC STABILITY OF CLATHRATE HYDRATES 査読

    Hideki Tanaka, Masakazu Matsumoto

    LIQUID POLYMORPHISM   152   421 - 462   2013年

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    担当区分:最終著者   記述言語:英語   掲載種別:論文集(書籍)内論文   出版者・発行元:JOHN WILEY & SONS INC  

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  • Rotational Dynamics of Plastic Ice 査読

    Kazuhiro Himoto, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    JOURNAL OF THE PHYSICAL SOCIETY OF JAPAN   81 ( SUPPL. A )   2012年9月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:PHYSICAL SOC JAPAN  

    A plastic phase predicted to exist between crystalline ice VII and liquid water has been investigated. The present work focuses on the dynamics of the water molecules in the phases at high temperature and pressure, i.e. ice VII, plastic ice, and liquid water. The hydrogen-bond correlation function providing the lifetime of hydrogen bonds is compared to the reorientational correlation function to examine a relation between a rotation of an individual molecule and an energetic relaxation process. The hydrogen-bond correlation function of plastic ice decays in a way similar to liquid but it converges to a finite value as seen in ice VII, reflecting the rotational motion of the water molecule at the fixed location. In addition, the relaxation times of the two correlation functions for plastic ice resemble one another, confirming the fact that only the rotational motion invokes the hydrogen-bond rearrangements in plastic ice.

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  • On the Occupancy of Carbon Dioxide Clathrate Hydrates: Grandcanonical Monte Carlo Simulations 査読

    Masato Matsuo, Yoshio Takii, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    JOURNAL OF THE PHYSICAL SOCIETY OF JAPAN   81 ( SUPPL. A )   2012年9月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:PHYSICAL SOC JAPAN  

    Grandcanonical Monte Carlo simulations are performed in order to examine the cage occupancies of carbon dioxide clathrate hydrate in both the larger and the smaller cages, the latter of which has been controversial issue and is related significantly with its phase behavior. It is found that occupancy of CO2 in the smaller cage of clathrate structure I is negligible at a pressure of CO2 below 1 MPa while that in the larger cage increases gradually with increasing the pressure of CO2 in equilibrium with the clathrate hydrate. It is suggested by the present simulations that CO2 clathrate hydrate exhibits a different character in occupancy from ethane, which is a little larger than CO2 and cannot enter into the smaller cage.

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  • Structure and Dynamics of Aqueous Solutions of Electrolytes in Confined Space 査読

    Yoshimasa Yamakawa, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    JOURNAL OF THE PHYSICAL SOCIETY OF JAPAN   81 ( SUPPL. A )   2012年9月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:PHYSICAL SOC JAPAN  

    We perform isothermal-isobaric molecular dynamics simulations of aqueous solutions of potassium and chloride ions with varying tube diameter. An equilibrium state is attained within 1 ns, but the relaxation time to equilibrium is dependent on the initial arrangement of ions. When the tube diameter is larger than 1 nm, ions exchange their axial positions in few tens of picosecond to be the most stable configuration in which counterions are lined up alternately. However, ions in a tube narrower than 1 nm cannot exchange the mutual positions in axial-coordinate within an order of nano second. The axial self-diffusion coefficients are also examined. It is found that they increase with increasing the tube size once an equilibrium is attained. These results suggest the partial hydration and dehydration play a certain role in diffusion of the electrolytes in confined space like tubes and channels.

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  • Inclusion of Neon Inside Ice I-c and Its Influence to the Ice Structure 査読

    Hakim Lukman, Matsumoto Masakazu, Koga Kenichiro, Tanaka Hideki

    JOURNAL OF THE PHYSICAL SOCIETY OF JAPAN   81 ( SUPPL. A )   2012年9月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:The Physical Society of Japan  

    DOI: 10.1143/JPSJS.81SA.SA018

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  • Metastable Polymorphs of Clathrate Hydrate 査読

    Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    JOURNAL OF THE PHYSICAL SOCIETY OF JAPAN   81 ( SUPPL. A )   2012年9月

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    担当区分:筆頭著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:PHYSICAL SOC JAPAN  

    We show a relevant metastable phase diagram of the polymorphs of the Frank-Kasper type clathrate hydrate by estimating the chemical potential of the second most stable phase as well as the most stable one at given thermodynamic conditions with arbitrarily chosen guest molecules.

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  • On the Thermodynamic Stability of Clathrate Hydrates V: Phase Behaviors Accommodating Large Guest Molecules with New Reference States 査読

    Hideki Tanaka, Masakazu Matsumoto

    JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY B   115 ( 48 )   14256 - 14262   2011年12月

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    担当区分:最終著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AMER CHEMICAL SOC  

    We present a method that brings prediction of phase behaviors of various clathrate hydrates with firm statistical mechanical ground adopting a different reference state from the usual one. Accommodation of a large guest molecule makes the frequencies of the lattice vibrational motions higher, which is one of the breakdowns of the assumptions in the original van der Waals and Platteeuw theory. The frequency modulations are incorporated in the free energy of cage occupation in the present method. Moreover, the reference state, which is originally the corresponding empty clathrate structure, is alternated to a state where cages of at least one sort are fully occupied. This meets the stability condition of clathrate hydrates that most of the cages should be accommodated. Owing to this new reference state, the thermodynamic stability is evaluated with reasonable accuracy from the free energy of cage occupation especially by a large guest molecule without considering its dependence on the cage occupancy. This conversion is also beneficial to establish a relation between the chemical potential of water and the cage occupancy from grandcanonical Monte Carlo simulation. We show a new method indeed works well in predicting the dissociation pressures of clathrate hydrates containing isobutane, propane, ethane, Xe, and CF(4).

    DOI: 10.1021/jp205067v

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  • Lattice- and network-structure in plastic ice 査読

    Kazuhiro Himoto, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    Physical Chemistry Chemical Physics   13 ( 44 )   19876 - 19881   2011年11月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    We have investigated structural and energetic characteristics of plastic ice, which was found in a high pressure region such as 10 GPa by molecular dynamics simulation and free energy calculation. It was predicted that plastic ice intervenes between ice VII and liquid water, in which diffusion is suppressed but rotation is allowed. In the present work, the structure in plastic ice is explored from both local and global view points and focus is placed on the local arrangement, the extent of deviation from the ideal lattice position, and the hydrogen-bonded patterns. The roles of the attractive interaction and the repulsive part of Lennard-Jones potential are also examined. It is found that the higher interaction energy in plastic ice induces a large dislocation of water molecules, which eventually conducts a facile rotation. There are a large amount of hydrogen-bonds which do not orient to the tetrahedral directions. These orientational defects give rise to fusion of the two interpenetrating sublattices of ice VII leading to a plastic phase rather than defect-containing ice VII, which results in a unique network structure of the plastic ice. © the Owner Societies 2011.

    DOI: 10.1039/c1cp21871a

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  • Order parameters for the multistep crystallization of clathrate hydrates 査読

    Liam C. Jacobson, Masakazu Matsumoto, Valeria Molinero

    Journal of Chemical Physics   135 ( 7 )   2011年8月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    Recent reports indicate that the crystallization of clathrate hydrates occurs in multiple steps that involve amorphous intermediates and metastable clathrate crystals. The elucidation of the reaction coordinate for clathrate crystallization requires the use of order parameters able to identify the reactants, products, and intermediates in the crystallization pathway. Nevertheless, existing order parameters cannot distinguish between amorphous and crystalline clathrates or between different clathrate crystals. In this work, we present the first set of order parameters that discern between the sI and sII clathrate crystals, the amorphous clathrates, the blob of solvent-separated guests and the liquid solution. These order parameters can be used to monitor the advance of the crystallization and for the efficient implementation of methods to sample the rare clathrate nucleation events in molecular simulations. We illustrate the use of these order parameters in the analysis of the growth and the dissolution of clathrate crystals and the spontaneous nucleation and growth of clathrates under conditions of high supercooling. © 2011 American Institute of Physics.

    DOI: 10.1063/1.3613667

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  • On the Structure Selectivity of Clathrate Hydrates 査読

    Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY B   115 ( 25 )   8257 - 8265   2011年6月

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    担当区分:筆頭著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AMER CHEMICAL SOC  

    We propose a strategic method to search for a new clathrate hydrate by investigating the selectivity of its crystalline structure, which has been expected to depend mostly on the guest species and less on the thermodynamic conditions. Relative stability among various morphologies is examined in terms of the chemical potential of water of clathrate hydrates in equilibrium with guest gases. This evaluation is performed by calculating the free energy of cage occupancy according to the standard statistical mechanical theory with the aid of the Yarmolyuk and Kripyakevich's rule on the Frank-Kasper type alloys to estimate the numbers of cages of various types. Thus, a comprehensive interpretation of the selectivity of crystalline structures is successfully made. We explain why two major structures are stable in most of the thermodynamic conditions and establish a relation between polymorphism of clathrate hydrate and the guest size and other parameters, thereby suggesting a way to find a new clathrate hydrate by appropriate choice of the guest species and/or the thermodynamic properties. It is found that there is a small room in the above parameter space for the other structure than the major two to be the most stable, including a new structure. In addition, simple but thorough elucidation is given for preferential formation of TS-I structure in bromine hydrate.

    DOI: 10.1021/jp203478z

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  • Four-body cooperativity in hydrophonic association of methane 査読

    Matsumoto, M.

    Journal of Physical Chemistry Letters   1 ( 10 )   1552 - 1556   2010年5月

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    担当区分:筆頭著者, 最終著者, 責任著者   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:American Chemical Society (ACS)  

    DOI: 10.1021/jz100340e

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  • Why does water expand when it cools? 査読

    Matsumoto, M.

    Physical Review Letters   103 ( 1 )   2009年7月

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    担当区分:筆頭著者, 最終著者, 責任著者   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:American Physical Society (APS)  

    DOI: 10.1103/PhysRevLett.103.017801

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    その他リンク: http://harvest.aps.org/v2/journals/articles/10.1103/PhysRevLett.103.017801/fulltext

  • Network motif of water

    Masakazu Matsumoto, Akinori Baba, Iwao Ohmine

    COMPLEX SYSTEMS-BOOK 1   982   219 - +   2008年

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    担当区分:筆頭著者, 最終著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(国際会議プロシーディングス)   出版者・発行元:AMER INST PHYSICS  

    The network motif of water, vitrite, is introduced to elucidate the intermediate-range order in supercooled liquid water. Unstrained vitrites aggregate in supercooled liquid water to form very stable domain. Hydrogen bond rearrangements mostly occur outside the domain, so that the dynamical heterogeneity also stands out. Pre-peak in the structure factor of low density amorphous ice is reproduced by inter-vitrite structure factor. The vitrite can therefore be regarded as a plausible building block of the intermediate-range order and heterogeneity in supercooled liquid water and low-density amorphous ice.

    Web of Science

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  • Topological building blocks of hydrogen bond network in water 査読

    M. Matsumoto, A. Baba, I. Ohmine

    JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS   127 ( 13 )   134504   2007年10月

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    担当区分:筆頭著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AMER INST PHYSICS  

    Basic three-dimensional units of the network, called fragments, are introduced to characterize the hydrogen bond (HB) network structure of water. Topological differences among normal liquid water, water at low temperature, and water under high pressure are elucidated by their fragment statistics. Water at low temperature has almost defect-free network and is filled with stable fragments with small distortion. It is found that there exists a certain way on how fragments mutually aggregate. Well-formed aggregates heterogeneously constitute very stable network structures. HB network rearrangements occur scarcely inside these aggregated domains but take place in their surface areas. The heterogeneity of HB structure and rearrangement in water is thus explained in terms of the fragment structure and its rearrangements. The fragment analysis thus elucidates the intermediate-range order in water HB network. (c) 2007 American Institute of Physics.

    DOI: 10.1063/1.2772627

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    CiNii Article

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  • Relevance of hydrogen bond definitions in liquid water 査読

    Masakazu Matsumoto

    JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS   126 ( 5 )   054503-1 - 054503-6   2007年2月

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    担当区分:筆頭著者, 最終著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AMER INST PHYSICS  

    To evaluate the relevance of treating the hydrogen bonds in liquid water as a digital (discrete) network and applying topological analyses, a framework to optimize the fitting parameters in various hydrogen bond definitions of liquid water is proposed. Performance of the definitions is quantitatively evaluated according to the reproducibility of hydrogen bonding in the inherent structure. Parameters of five popular hydrogen bond definitions are optimized, for example. The optimal choice of parameters for the hydrogen bond definitions accentuates the binary nature of the hydrogen bonding and the intrinsic network topology of liquid water, especially at the low temperature region. The framework provides a solid basis for network analyses, which have been utilized for water, and is also useful for designing new hydrogen bond definitions. (c) 2007 American Institute of Physics.

    DOI: 10.1063/1.2431168

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  • Molecular dynamics simulation of the ice nucleation and growth process leading to water freezing 査読

    Masakazu Matsumoto, Shinji Saito, Iwao Ohmine

    Nature   416 ( 6879 )   409 - 413   2002年3月

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    担当区分:筆頭著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    Upon cooling, water freezes to ice. This familiar phase transition occurs widely in nature, yet unlike the freezing of simple liquids, it has never been successfully simulated on a computer. The difficulty lies with the fact that hydrogen bonding between individual water molecules yields a disordered threedimensional hydrogen-bond network whose rugged and complex global potential energy surface permits a large number of possible network configurations. As a result, it is very challenging to reproduce the freezing of 'real' water into a solid with a unique crystalline structure. For systems with a limited number of possible disordered hydrogen-bond network structures, such as confined water, it is relatively easy to locate a pathway from a liquid state to a crystalline structure. For pure and spatially unconfined water, however, molecular dynamics simulations of freezing are severely hampered by the large number of possible network configurations that exist. Here we present a molecular dynamics trajectory that captures the molecular processes involved in the freezing of pure water. We find that ice nucleation occurs once a sufficient number of relatively long-lived hydrogen bonds develop spontaneously at the same location to form a fairly compact initial nucleus. The initial nucleus then slowly changes shape and size until it reaches a stage that allows rapid expansion, resulting in crystallization of the entire system.

    DOI: 10.1038/416409a

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  • Landscape of water dynamics and chemical reactions 査読

    Ohmine I, Matsumoto M, Saito S, Baba A, Yonekura Y, Ogasawara S, Inagaki H, Kobayashi C

    NEW KINDS OF PHASE TRANSITIONS: TRANSFORMATIONS IN DISORDERED SUBSTANCES   81   613 - 622   2002年

  • Global potential energy surfaces of water clusters; Reaction coordinate and annealing analyses

    A Baba, J Tanaka, S Saito, M Matsumoto, Ohmine, I

    JOURNAL OF MOLECULAR LIQUIDS   77 ( 1-3 )   95 - 103   1998年6月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:ELSEVIER SCIENCE BV  

    A global nature of the potential energy surface (PES) of water clusters, (H2O)(20) and (H2O)(54) was investigated by using a reaction coordinate analysis and an annealing method. It was shown for (H2O)(64) that the successive reaction coordinates passing through low energy barriers lead to a deep minimum and the overall potential has so called a funnel structure, similar to PES of a protein folding. On the other hand, the smaller cluster (H2O)(20) has the rugged PES of a 'fragile' type, resulting from distinct bond reordering. (C) 1998 Elsevier Science B.V.

    DOI: 10.1016/S0167-7322(98)00070-1

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  • A new approach to the dynamics of hydrogen bond network in liquid water 査読

    M Matsumoto, Ohmine, I

    JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS   104 ( 7 )   2705 - 2712   1996年2月

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    担当区分:筆頭著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AMER INST PHYSICS  

    The relation between topology and rearrangement dynamics of the hydrogen bond network (HEN) in the supercooled liquid water is investigated by using molecular dynamics (MD) calculation and examining topological indices. We have found that there is very strong correlation among certain pairs of hydrogen bonds.; HBN is shown to be represented by an ''undirected'' graph. Topology and rearrangement dynamics of HBN are then simply described in terms of the network defects and their motions. Based on this fact, a new lattice dynamic model is proposed. The model shows that spontaneous heterogeneous hydrogen bond rearrangement occurs even when the network structure is homogeneous. (C) 1996 American Institute of Physics.

    DOI: 10.1063/1.471664

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  • Acetonitrile pair formation in aqueous solution 査読

    Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka, Koichiro Nakanishi

    The Journal of Chemical Physics   99 ( 9 )   6935 - 6940   1993年11月

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    担当区分:筆頭著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AIP Publishing  

    Extended reference interaction site model (RISM) theoretical calculations and molecular dynamics simulation have been carried out for dilute aqueous solution of acetonitrile. Potential of mean force between two solute molecules was calculated. Two solute molecules tend to associate with each other by an attractive interaction between two negatively charged nitrogen atoms. It is found that ''bifurcated hydrogen bonds'' between a hydrogen atom on a water molecule and nitrogen atoms on acetonitrile molecules play an important role in the solute-solute interaction.

    DOI: 10.1063/1.465838

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書籍等出版物

  • 化学が好きになる数の物語100話

    松本 正和, 佐藤 聡, 松本, 正和( 担当: 監修)

    ニュートンプレス  2020年10月  ( ISBN:4315522902

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    総ページ数:173   記述言語:日本語

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    ASIN

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  • OpenMosixのすすめ

    名古屋大学情報連携基盤センターニュース  2007年 

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  • Landscape of water dynamics and chemical reactions

    New Kinds of Phase Transitions: Transformations in Disordered Substances  2002年 

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  • 水が凍るメカニズムの解明

    現代化学  2002年 

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  • 水のダイナミックスとクラスター

    The Bulletin of the Cluster Science and Technology  1999年 

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  • Water Dynamics ; Fluctuation, Relaxation, and Chemical Reactions"

    Advances in Classical Trajectory Methods  1999年 

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  • Liquid Water Dynamics ; Hydrogen Bond Rearrangement, Phase Space Dynamics and Proton Transfer

    The Physics of Complex Liquids  1998年 

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  • 水の中でクラスター構造と変化

    化学総説「マイクロクラスター科学の新展開  1998年 

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MISC

  • 氷生成ツール GenIce 査読

    松本正和

    分子シミュレーション学会誌「アンサンブル」   24 ( 4 )   251 - 255   2022年10月

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    担当区分:筆頭著者, 最終著者, 責任著者   記述言語:日本語   掲載種別:記事・総説・解説・論説等(学術雑誌)  

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  • 氷およびスピンアイスの均質性とPaulingのエントロピー 査読

    松本 正和

    固体物理   56 ( 11 )   135 - 143   2021年11月

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    担当区分:筆頭著者, 最終著者, 責任著者   記述言語:日本語  

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  • 燃える氷 メタンハイドレートが融けるしくみ -「京」コンピュータが解き明かす分解機構 招待

    矢ヶ﨑 琢磨, 松本正和, 田中 秀樹

    化学   69 ( 10 )   29 - 33   2014年10月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:化学同人  

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  • Estimating the stable region of clathrate hydrate

    Takato Nakayama, Masakazu Matsumoto, Hideki Tanaka

    ABSTRACTS OF PAPERS OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   248   2014年8月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究発表ペーパー・要旨(国際会議)   出版者・発行元:AMER CHEMICAL SOC  

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  • 25pKP-6 構造から考える水の液液共存(主題:液体転移-第2臨界点仮説を巡って-,領域12,領域6合同シンポジウム,領域6(金属,超低温,超伝導・密度波))

    松本 正和, 矢ヶ崎 琢磨, 田中 秀樹

    日本物理学会講演概要集   68 ( 2 )   712 - 712   2013年8月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:一般社団法人日本物理学会  

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  • 25pKP-6 構造から考える水の液液共存(主題:液体転移-第2臨界点仮説を巡って-,領域12,領域6合同シンポジウム,領域12(ソフトマター物理,化学物理,生物物理))

    松本 正和, 矢ヶ崎 琢磨, 田中 秀樹

    日本物理学会講演概要集   68 ( 2 )   306 - 306   2013年8月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:一般社団法人日本物理学会  

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  • Thermodynamic stability of clathrate hydrates

    Hideki Tanaka, Masakazu Matsumoto

    Review of High Pressure Science and Technology/Koatsuryoku No Kagaku To Gijutsu   23 ( 2 )   94 - 102   2013年

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    記述言語:日本語  

    We review recent advances in prediction of phase behaviors of various clathrate hydrates with firm statistical mechanical ground, in which the classical theory is extended to multiple occupation of cages and substitution of a fully occupied state for an empty hydrate structure. It is demonstrated that they indeed work effectively in predicting the dissociation pressures of clathrate hydrates containing hydrogen and some hydrocarbon molecules.

    DOI: 10.4131/jshpreview.23.94

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  • 立体フラーレン型化合物の構造選択則 (氷の物理と化学の新展開) -- (クラスレート)

    松本 正和, 田中 秀樹

    低温科学   71   161 - 171   2013年

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:北海道大学低温科学研究所 = Institute of Low Temperature Science, Hokkaido University  

    クラスレートハイドレートの安定性を求める標準理論と, Frank-Kasper型合金の結晶構造の経験則から, クラスレート化合物の結晶構造選択則の基本原理を導いた. なぜクラスレートハイドレートの結晶構造の多様性が小さいのかを説明し, 新たな結晶構造を探索する指針を提案する.A fundamental principle on the crystal structure selectivity for the clathrate materials is derived from the standard theory on the stability of the clathrate hydrates and the empirical rule for the Frank-Kasper phases of alloys. It explains why the number of naturally-occurring clathrate structures is limited out of a diversity of possible structures and proposes a guideline to explore the new crystal structures.

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    その他リンク: http://hdl.handle.net/2115/52369

  • プラスチック氷の構造とダイナミクス (氷の物理と化学の新展開) -- (氷の分子運動とポリモルフィズム)

    樋本 和大, 松本 正和, 田中 秀樹

    低温科学   71   131 - 140   2013年

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:北海道大学低温科学研究所 = Institute of Low Temperature Science, Hokkaido University  

    計算機シミュレーションにより氷VIIと液体状態の水に挟まれた温度・圧力領域での存在が予測されている水のプラスチック相(プラスチック氷)について, 現在までに明らかとなった構造や水素結合連結性の特徴およびダイナミクスを紹介する. 特に, プラスチック氷の存在を最初に取り上げた論文について, その発見に至る経緯と同定の根拠, およびプラスチック氷の性質を概観し, その後の進展について触れる.We review the features, which have been thus far revealed, of structural properties, hydrogen-bond connectivity, and dynamics of the plastic phase of water ("plastic ice") predicted to intervene between ice VII and the liquid phase. Given is an overview of the background to its discovery and the foundations to identify the plastic phase. Emphasis is placed on various properties of plastic ice with reference to the paper that first reported the existence of plastic ice. Further development of the studies on plastic ice is also introduced.

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    その他リンク: http://hdl.handle.net/2115/52366

  • 水の核生成と結晶成長のダイナミクス

    松本 正和

    冷凍   87 ( 1018 )   554 - 559   2012年8月

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  • メタンハイドレートの物理化学 : クラスレートハイドレートの構造を予測する

    松本 正和, 田中 秀樹

    化学   67 ( 5 )   24 - 29   2012年5月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:化学同人  

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  • 24pBF-10 氷の均質融解における分子挙動(24pBF 化学物理一般 溶液・液体1,領域12(ソフトマター物理,化学物理,生物物理))

    望月 建爾, 松本 正和, 大峯 巌

    日本物理学会講演概要集   67 ( 1 )   399 - 399   2012年3月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:一般社団法人日本物理学会  

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  • Metastable Polymorphs of Clathrate Hydrate (Proceedings of the 5th Mini-Symposium on Liquids : Fundamental Problems on Liquids and Related Topics)

    MATSUMOTO Masakazu, TANAKA Hideki

    Journal of the Physical Society of Japan   81   SA005 - 1-8   2012年

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    記述言語:英語   出版者・発行元:Physical Society of Japan  

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  • Inclusion of Neon Inside Ice Ic and Its Influence to the Ice Structure (Proceedings of the 5th Mini-Symposium on Liquids : Fundamental Problems on Liquids and Related Topics)

    HAKIM Lukman, MATSUMOTO Masakazu, KOGA Kenichiro

    Journal of the Physical Society of Japan   81   SA018 - 1-7   2012年

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    記述言語:英語   出版者・発行元:Physical Society of Japan  

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  • Structure and Dynamics of Aqueous Solutions of Electrolytes in Confined Space (Proceedings of the 5th Mini-Symposium on Liquids : Fundamental Problems on Liquids and Related Topics)

    YAMAKAWA Yoshimasa, MATSUMOTO Masakazu, TANAKA Hideki

    Journal of the Physical Society of Japan   81   SA025 - 1-6   2012年

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    記述言語:英語   出版者・発行元:Physical Society of Japan  

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  • Rotational Dynamics of Plastic Ice (Proceedings of the 5th Mini-Symposium on Liquids : Fundamental Problems on Liquids and Related Topics)

    HIMOTO Kazuhiro, MATSUMOTO Masakazu, TANAKA Hideki

    Journal of the Physical Society of Japan   81   SA023 - 1-5   2012年

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    記述言語:英語   出版者・発行元:Physical Society of Japan  

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  • ミクロな水の性質 : 揺らぎ, 相転移, 反応

    大峯 巖, 斉藤 真司, 松本 正和

    應用物理   80 ( 10 )   853 - 861   2011年10月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:応用物理学会  

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  • 24aPS-14 高圧下の水の格子構造とネットワーク構造(24aPS 領域12ポスターセッション,領域12(ソフトマター物理,化学物理,生物物理))

    樋本 和大, 松本 正和, 田中 秀樹

    日本物理学会講演概要集   66 ( 2 )   341 - 341   2011年8月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:一般社団法人日本物理学会  

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  • 22aGD-6 準結晶クラスレートハイドレートの構造設計(22aGD 準結晶・金属一般,領域6(金属,超低温,超伝導・密度波))

    松本 正和, 田中 秀樹

    日本物理学会講演概要集   66 ( 2 )   804 - 804   2011年8月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:一般社団法人日本物理学会  

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  • 水のミクロな構造や働きは解明できたか (特集 化学--いま未踏テーマに挑む) -- (研究最前線 今どこまで進んでいるか)

    松本 正和, 田中 秀樹

    化学   66 ( 7 )   36 - 38   2011年7月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:化学同人  

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  • 27pEG-1 準結晶クラスレートハイドレートの構造設計への挑戦(27pEG 準結晶,領域6(金属,超低温,超伝導・密度波))

    松本 正和

    日本物理学会講演概要集   66 ( 1 )   833 - 833   2011年3月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:一般社団法人日本物理学会  

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  • 25pTB-3 メタンハイドレートの結晶化機構の理論研究II(25pTB 複雑液体(エマルジョン・膜・コロイド),領域12(ソフトマター物理,化学物理,生物物理))

    松本 正和, Sum Amadeu K.

    日本物理学会講演概要集   65 ( 2 )   334 - 334   2010年8月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:一般社団法人日本物理学会  

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  • 24aTG-9 気体高圧下中性子散乱による水のダイナミクスとハイドレート生成機構II(24aTG 溶液・液体,領域12(ソフトマター物理,化学物理,生物物理))

    菊地 龍弥, 松本 正和, 山室 修

    日本物理学会講演概要集   65 ( 2 )   321 - 321   2010年8月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:一般社団法人日本物理学会  

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  • 20pEF-2 メタンハイドレートの結晶化機構の理論研究(20pEF 領域12,領域11合同(ガラス転移・過冷却液体),領域12(ソフトマター物理,化学物理,生物物理))

    松本 正和, Sum Amadeu K.

    日本物理学会講演概要集   65 ( 1 )   375 - 375   2010年3月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:一般社団法人日本物理学会  

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  • 26pPSA-5 負の熱膨張率を伴わない液液転移(領域12ポスターセッション,領域12,ソフトマター物理,化学物理,生物物理)

    松本 正和

    日本物理学会講演概要集   64 ( 2 )   271 - 271   2009年8月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:一般社団法人日本物理学会  

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  • 27pVC-2 過冷却水の構造と負の膨張率の原因(27pVC 領域12,領域11合同セッション(ガラス転移・液体転移),領域12(ソフトマター物理,化学物理,生物物理))

    松本 正和

    日本物理学会講演概要集   64 ( 1 )   360 - 360   2009年3月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:一般社団法人日本物理学会  

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  • 21aVA-5 水の液液共存状態の微視的構造を見る(21aVA 領域12,領域11合同(液体液体転移・ガラス転移),領域12(ソフトマター物理,化学物理,生物物理))

    松本 正和, 神谷 基司

    日本物理学会講演概要集   63 ( 2 )   306 - 306   2008年8月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:一般社団法人日本物理学会  

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  • 25pPSB-22 過冷却下のネットワーク性液体における相転移の微視的描像(ポスターセッション,領域12,ソフトマター物理,化学物理,生物物理)

    松本 正和, 大峰 巌

    日本物理学会講演概要集   63 ( 1 )   376 - 376   2008年2月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:一般社団法人日本物理学会  

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  • 23pRJ-3 氷の融解に関する理論研究(溶液・液体,領域12,ソフトマター物理,化学物理,生物物理)

    望月 建爾, 松本 正和, 大峯 巖, 斉藤 真司

    日本物理学会講演概要集   62 ( 2 )   374 - 374   2007年8月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:一般社団法人日本物理学会  

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  • 24aPS-107 氷のプロトン移動と秩序化(領域12ポスターセッション,領域12,ソフトマター物理,化学物理,生物物理)

    新見 顕, 江上 知幸, 松本 正和, 大峰 巌

    日本物理学会講演概要集   62 ( 2 )   390 - 390   2007年8月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:一般社団法人日本物理学会  

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  • 非晶質相の構造の違いをいかに見分けるか~シミュレーションからのアプローチ~

    低温科学   64   13   2005年

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  • 水の多様性; ダイナミックスと反応性

    斉藤 真司, 松本 正和, 大峰 巖

    熱測定   31 ( 1 )   6 - 13   2004年

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:Japan Society of Calorimetry and Thermal Analysis  

    最も一般的な液体であり多くの物理科学的な多様性を示す。その多様性の発現機構の源である水素結合のネットワークの構造変化とそれが引き起す化学反応の機構を探る。そのような「水の多様な特性の発現機構」に関係する次の三つの課題;(1)水の中の水素結合ネットワークの構造変化の特性,特にその長時間変化の様相と,またネットワーク構造変化伴う水の中の集団運動・揺らぎを観測するための新しい実験法について,(2)水の氷化の分子論的機構(水は如何にして結晶に凍るのか?)について,また(3)水や氷中のプロトン移動の機構について,の最近の研究について述べる。

    DOI: 10.11311/jscta1974.31.6

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  • 29pYE-9 氷の核生成シミュレーション

    松本 正和

    日本物理学会講演概要集   58 ( 1 )   355 - 355   2003年3月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:一般社団法人日本物理学会  

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  • 水からの氷核生成のシミュレーション

    物性研究   80 ( 6 )   769   2003年

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  • 水の結晶化ダイナミクス(複雑な多谷ポテンシャルエネルギー面上で生起する動力学的諸問題-力学的決定性と統計性の中間領域を探る(第2回)-,研究会報告)

    松本 正和

    物性研究   78 ( 4 )   463 - 465   2002年

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:物性研究刊行会  

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    その他リンク: http://dl.ndl.go.jp/info:ndljp/pid/10940102

  • 水の中でのクラスタ-構造と変化 (マイクロクラスタ-科学の新展開) -- (液体の局所構造としてのクラスタ-)

    斉藤 真司, 松本 正和, 大峰 巌

    季刊化学総説   ( 38 )   155 - 171   1998年10月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:学会出版センタ-  

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  • 水の水素結合ネットワークの幾何学と動力学

    松本 正和

    物性研究   68 ( 4 )   400 - 415   1997年

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:物性研究刊行会  

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    その他リンク: http://dl.ndl.go.jp/info:ndljp/pid/10938528

  • 水の水素結合網の幾何学と動力学

    総合研究大学院大学 博士論文   1996年

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  • Topology and Dynamics of Hydrogen Bond Network in Liquid Water

    1996年

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  • 水の水素結合網の幾何学と動力学

    分子構造総合討論会、ポスタ-発表   1995年

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  • 水の水素結合網の幾何学と動力学(ポスター発表,基研長期研究会「複雑系」,研究会報告)

    松本 正和, 大峰 巌

    物性研究   63 ( 6 )   741 - 741   1995年

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:物性研究刊行会  

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    その他リンク: http://hdl.handle.net/2433/95512

  • メタンと四フッ化炭素の混合物における分子内分極の効果

    第14回溶液化学シンポジウム、ポスタ-発表   1991年

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  • PVT計算表示プログラム"EOS"の開発

    化学工学会第55年会、口頭発表   1990年

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Works(作品等)

  • TrainScanner

    M. Matsumoto

    2016年11月11日
    -
    現在

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    作品分類:ソフトウェア  

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  • GenIce

    M. Matsumoto

    2015年6月20日
    -
    現在

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    作品分類:ソフトウェア  

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  • 過冷却液体の準安定相転移と物性の間の相互作用の理論研究

    2008年

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  • vitrite database

    2007年

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  • ネットワーク性液体の理論研究

    2007年

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  • yaplot

    2004年
    -
    現在

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    作品分類:ソフトウェア  

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  • CPML(化学・物理メーリングリスト)

    1995年

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共同研究・競争的資金等の研究

  • 正四面体型分子結晶の多様性と特異性

    研究課題/領域番号:21H01047  2021年04月 - 2026年03月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(B)

    松本 正和, 田中 秀樹

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    配分額:12610000円 ( 直接経費:9700000円 、 間接経費:2910000円 )

    メタンに代表される、正四面体型の分子の結晶構造を俯瞰的に調査する。水分子は4面体型ネットワークにより、19種類もの結晶構造を持つことが知られており、単成分の単純な物質としては異常に多様な相があると言われている。しかし、水素結合の向きの乱雑性に起因する水素無秩序性の効果を除くと、実質的には6種類(I, II, III, V, VI, VII)の安定結晶相を持つ。一方、水分子よりもさらに対称性が高く単純な分子と言えるメタンには、実に9種類の安定結晶相が知られている。また、単純な分子の結晶構造は単純とは限らず、メタンB相は単位胞に29分子を含み、最も複雑な高圧氷相である氷Vの28分子を凌ぐ超複雑結晶を持つと言われている。四面体型分子の結晶が複雑になる原因の一つは、立体構造のパッキングしにくさにあると考えられる。実際、剛体正四面体の最密充填構造は準結晶になると言われている。メタンを含む正四面体型分子は、球と正四面体剛体の中間構造とみなすことができ、どのように結晶構造が決定されるのかが興味深い。そこで、我々は今年度は手始めに幅広い温度圧力範囲におけるメタンの結晶構造を計算機シミュレーションにより調査し、超高温超高圧条件で実験的に観察されたA相、B相に似た結晶構造が生じること、また面心立方格子のような、球では最密充填となるような結晶構造は、メタンではむしろ低圧でしか生じないことを確認した。今後、さらに長時間のシミュレーションにより、結晶構造の同定と新規結晶構造の探索を行う。それに平行して、メタン以外の四面体分子のシミュレーションに着手する。

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  • ソフト準結晶の形成機構の理論研究

    研究課題/領域番号:20H05272  2020年04月 - 2022年03月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  新学術領域研究(研究領域提案型)

    松本 正和

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    配分額:4290000円 ( 直接経費:3300000円 、 間接経費:990000円 )

    本計画では、準結晶が生じる機構を探るべく、できるだけ単純な分子モデルを使い、自由エネルギー計算等を駆使して、相互作用を最適化することを目指した。 また、最も単純な分子の一つであるが、非常に複雑な結晶構造を生じうる、水について、新奇な結晶構造を生じさせる方法を検討した。
    その過程で、氷に異常に長距離の相関と、それによる異常に均質なエネルギー状態が実現していることを発見した。氷には残余エントロピーが観測されること、それはポーリングのモデルにより非常によく近似されることが知られている。氷の結晶の中では、水分子はアイスルールを満たしながら乱雑に配向していることは理解されていたが、その乱雑さに隠された秩序構造には関心が払われていなかった。氷の中のある分子と周囲との相互作用を近い順に積算していくと、近距離では非常に相互作用のばらつきが大きいにもかかわらず、そのばらつきが(何らかの遠距離相関の存在により)相殺され、遠距離まで積算するとほぼ0に収束する。この現象を我々は発見し、超均質性と名付けた。近距離相互作用が(隣接分子のさまざまな配向のせいで)いかに不均質であっても、超均質性のおかげで氷の中の水分子はほぼ同じエネルギー状態になり、それがポーリングの近似を成り立たせている。ではなぜ、近距離の不均質さを、遠方の分子が相殺できるのか。これを説明する合理的なモデルを我々は構築した。超均質性は水素無秩序氷および水素無秩序包接水和物のすべてで発現する。
    この研究に付随して、氷の中で、位相幾何学的条件(アイスルール)を満足しながら乱雑な分子配置を高速で生成する新たなアルゴリズムを提案した。このアルゴリズムは、従来広く用いられていた手法に比べて格段に短時間で構造を生成でき、系の大きさに対して線形時間しかかからない最速アルゴリズムである。

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  • 水のキラル秩序の理論研究

    研究課題/領域番号:16K05658  2016年04月 - 2019年03月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(C)

    松本 正和

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    配分額:4940000円 ( 直接経費:3800000円 、 間接経費:1140000円 )

    常温の水、過冷却水と、いくつかの種類の氷の構造を分子レベルで識別する新たなオーダパラメータを提案した。これを用い、過冷却水が秩序化して氷に変化する過程を可視化できるようになった。高圧下で分子動力学シミュレーションを実施し、少なくとも2種類の新たな氷の結晶が自発的に形成されることを発見し、その構造を同定するための手法を開発した。負圧における氷の相図はこれまでにも提案がなされてきたが、我々はそれに関しより深い考察を行うとともに、前例のない数の結晶構造を調査し、より現実的な負圧の相図を提案した。シミュレーションのために、あらゆる氷の結晶構造を容易に作成するソフトウェアを作成し無償公開した。

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  • 新奇な高圧氷の理論的予測とその相挙動

    研究課題/領域番号:25288008  2013年04月 - 2016年03月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(B)

    田中 秀樹, 松本 正和

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    配分額:18070000円 ( 直接経費:13900000円 、 間接経費:4170000円 )

    新たに発見された氷XVIとその他のハイドレート格子に対して、負の熱膨張率をはじめ種々の物性を理論的に予測・計算した。さらに、これらにゲスト分子が導入されてクラスレートとなったときに起こる、ゲストによる収縮や負の膨張率の消失などの物性の大きな変化の機構を解明した。また、ハイドレート分解過程の大規模並列計算により、実験に近い穏やかな条件でのメタンハイドレートの分解のシミュレーションを行い、分解機構を明らかにした。さらに、氷VII相に隣接するプラスチック相について、高温高圧側では、その相境界は一次相転移としてではなく、臨界線として現れること大規模長時間のMDシミュレーションから示した。

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  • クラスレート化合物の結晶化制御と、新規な結晶および準結晶構造の設計

    研究課題/領域番号:24550025  2012年04月 - 2015年03月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(C)

    松本 正和

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    配分額:5460000円 ( 直接経費:4200000円 、 間接経費:1260000円 )

    シミュレーションにより、様々な相転移過程における、新規な準安定構造・中間状態の発見があった。例えば氷が水になる(融解)過程でも、その変化は単に氷の構造が崩壊して液体になるわけではなく、いくつかの微視的なステップが介在する。同じように、メタンハイドレートの分解、超高圧下での氷VIIの凍結と融解でも、実験では見えていなかった多様で興味深い中間過程があることをシミュレーションにより多角的に示した。理論面では、クラスレートハイドレートの安定性に関する理論を拡張するとともに、結晶構造則をより明快に理解できる、一般化相図を提案した。

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  • 仮想コンピューティング実験室によるクラウド型専門教育実習環境とその応用

    研究課題/領域番号:22300288  2010年 - 2012年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(B)

    梶田 将司, 中野 秀雄, 河口 信夫, 松本 正和, 長谷川 明生, 山里 敬也, 武田 一哉, 間瀬 健二, 内藤 久資, 後藤 明史, 鈴木 常彦, 山口 由紀子

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    配分額:17680000円 ( 直接経費:13600000円 、 間接経費:4080000円 )

    本研究では,ブレードコンピュータを用いた高密度・高性能計算機群上に専門教育で必要なコンピュータベースの実習環境を仮想計算機として実現することにより,様々な専門教育現場において多数の教員・学生が低コストかつオーダーメードで利用できる「仮想コンピュータ実験室 VCL 基盤」の構築を目的として
    (1) VCL 基盤の構成・運用
    (2)教育現場での利活用
    (3) VCL 基盤の応用展開,の3つの軸から「クラウド型専門教育実習環境とその応用」に関する研究開発を行った.

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  • ナノ細孔とイオンチャンネル中のイオンの水和と輸送現象

    研究課題/領域番号:21245006  2009年 - 2012年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(A)

    田中 秀樹, 松本 正和, 甲賀 研一郎, 大久保 貴広, 大峯 巌

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    配分額:27170000円 ( 直接経費:20900000円 、 間接経費:6270000円 )

    ナノサイズの空間における構造と相挙動および物質移動、イオンチャンネルを想定した水と種々のイオンのダイナミクスの微視的描像を確立することを目的とする。これまでに見出された制約空間における水の特異な相挙動に加えて、異方かつ限定的な水和によるイオンの輸送過程を、計算機シミュレーションにより明らかにした。ナノ細孔としてクラスレートハイドレートと呼ばれる水が作る籠状の空間について、ゲスト分子の種類により結晶構造はどのような影響を受けるかどうかについて詳細に調べた。

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  • 過冷却液体の準安定相転移と物性の間の相互作用の理論研究

    研究課題/領域番号:20038024  2008年 - 2009年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  特定領域研究

    松本 正和

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    配分額:3000000円 ( 直接経費:3000000円 )

    メタンハイドレート(MH)の均一核生成過程を、分子動力学シミュレーションにより再現し、その機構を詳細に解析した。水和したメタン4分子が正四面体の頂点に位置し、四面体の重心に水1分子が配位した会合体は、水の中でも安定に存在することができる。このため、水和したメタンは正四面体配置を好み、MHには、Frank-Kasper(FK)相と呼ばれる、非常に多様な準安定結晶相が潜在する。本計算で得られたMHは、8μ秒の長い計算の後でも既知のFK相のいずれとも完全には一致せず、アモルファス構造であると考えられる。
    レーザーで結晶内部を昇温する方法などにより結晶が内部から融解する場合には、熱揺らぎにより結晶の一部が目発的に壊れ、均一核生成を経て液化すると考えられる。ここでも、氷の場合には、水分子の性質を反映して、独特な融解様態を見出すことができた。温度が融点に近付くにつれ、熱揺らぎが水素結合を切り、局所的に欠陥が対生成する。さらに温度が上がり過熱状態になると、欠陥対のそれぞれが独立にネットワーク上を拡散して分離しはじめる。一旦分離した欠陥対は、再び会合するまで、トポロジー的な矛盾を解消することができないため、欠陥対め生成は完全な結晶構造を復元する可能性を下げる。我々は、完全な結晶に戻す経路の長さを編集距離という指標で計量した結果、一見するとほぼ完全な結晶に見える構造でも、編集距離が非常に長いケーズがあること、つまり幾何学的な構造の壊れ度合いと、トポロジー的な構造の壊れ度合いが一致しないことがわかった。前者は実験的に測定可能な情報だが、融解過程をより的確に捉えるオーダパラメータは後者である。実際、氷の融解確率はトポロジー的な構造の壊れ度合いと相関していることが、多数のシミュレーションにより明らかになりつつあり、ネットワークのトポロジー的な特性を考慮した融解のモデル化が必要である。

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  • ネットワーク性液体の理論研究

    研究課題/領域番号:19029018  2007年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  特定領域研究

    松本 正和

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    配分額:1900000円 ( 直接経費:1900000円 )

    1)水、シリコンなどのネットワーク形成性液体のネットワーク構造を詳細に解析し、そのネットワークが、フラグメントと呼ばれる要素に分解できることを示した。過冷却水および過冷却液体シリコンに微視的不均一性が存在し、その起源をネットワークの構造により明確に特徴付けた。水およびシリコンの構造因子の第1ピークの起源にたいする合理的な説明を与えた。
    2)水が4℃以下で膨張する理由について、ネットワークの歪みという観点から新しい説明を提案した。
    3)氷中でのプロトン移動と秩序化のメカニズムを、新たな方法論を導入して解析した。氷のプロトンディスオーダによってプロトン移動のポテンシャルエネルギー面がでこぼこになり、それが非常に低温でプロトンのホッピング移動を抑止する可能性を指摘した。
    4)氷の、均一核生成からの融解過程の微視的ダイナミクスを調べ、氷のプロトンディスオーダのせいで、融解核が形成される場所が不均一に分布し、その形成までの待ち時間が幅広い分布を持つこと、融解核と結晶の界面にごく薄い濡れ層が存在すること、臨界核サイズを決定している因子を明らかにした。

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  • 均一核生成の化学:結晶化の動的過程の理論研究

    研究課題/領域番号:15685002  2003年 - 2005年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  若手研究(A)

    松本 正和

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    配分額:20800000円 ( 直接経費:16000000円 、 間接経費:4800000円 )

    シリコンや水などのネットワーク性液体の過冷却融液状態での構造の特徴を抽出する方法として、水の水素結合ネットワークを多面体様フラグメント(擬多面体)に一意的に分割する手法を考案した。擬多面体は、通常の多面体の定義を拡張したもので、低温の水等の水素結合ネットワークの特徴を抽出するのに適している。この手法により、結晶のような明らかな秩序構造をもっていない場合でも、局所構造の特徴を直接識別分類できる。この手法を、シリコンや水、あるいはメタンハイドレートの核生成と結晶化プロセスに適用することで、融液状態から、どのようにして局所的秩序が形成され、それが結晶の長距離秩序につながっていくのかを、余すところなく観察できることを示した。水の液液相転移においては、低密度液相のネットワークの大部分が、ごく少数のフラグメントの組合せで被覆できることを示した。我々の行った過冷却水の均一核生成過程の場合、初期に出現する核は、少数種類の非晶質状のフラグメントを多く含む非晶質核であると推定された。一方、シリコンが均一核生成する場合は、核の構造はすでに結晶の部分秩序を持つことがわかった。低密度水と低密度非晶質シリコンの構造は非常によく似ていることが、フラグメント解析からも裏付けられた。メタン水溶液からメタンハイドレートの結晶が成長する場合には、12面体型ケージが速度論的にまず急激に増加し、あとからそれらに隣接する形で14面体型ケージがゆっくり増加することが観察された。

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  • 結晶化のメソタイムスケールダイナミクス

    研究課題/領域番号:14077210  2002年 - 2005年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  特定領域研究

    松本 正和, 斉藤 真司, 岡崎 進

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    配分額:9300000円 ( 直接経費:9300000円 )

    液体から固体への相転移においては、運動のタイムスケールと秩序の距離相関が大幅に変化する。相転移の進行する界面では、タイムスケールの大きなギャップを埋めるような、中間的時間尺度の特徴的な運動や、中間的距離尺度の特徴的な空間構造が観察される。我々は、このような中間的な尺度の空間構造を特徴付ける方法として、構造をフラグメント分割し、フラグメントのデータベースを作成して、予断なしに局所構造を識別分類する手法を研究した。過冷却水の水素結合ネットワークの構造(トポロジー)の特徴を抽出する方法として、ネットワークを多面体様フラグメント(擬多面体)に一意的に分割する手法を考案した。この手法により、結晶のような明らかな秩序構造をもっていない場合(低密度水、低密度非晶質など)でも、局所構造の特徴を直接識別分類でき、類似の相(高密度水など)と明確に区別することに成功した。この手法を、シリコンや水、あるいはメタンハイドレートの核生成と結晶化プロセスに適用することで、融液状態から、どのようにして局所的秩序が形成され、それが結晶の長距離秩序につながっていくのかを、余すところなく観察できることを示した。我々の行った過冷却水の均一核生成過程の場合、初期に出現する核は、少数種類の非晶質状のフラグメントを多く含む非晶質核であると推定された。メタン水溶液からメタンハイドレートの結晶が成長する場合には、12面体型ケージが速度論的にまず急激に増加し、あとからそれらに隣接する形で14面体型ケージがゆっくり増加することが観察された。

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  • Topology, Dynamics, and Statistical Mechanics on Network Fluids

    2002年

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    資金種別:競争的資金

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  • ネットワーク性液体の幾何学と動力学と統計力学

    2002年

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    資金種別:競争的資金

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  • 凝縮化学系に於ける揺らぎと反応ダイナミックスの理論的研究

    研究課題/領域番号:10206201  1998年 - 2000年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  特定領域研究(B)

    大峯 巖, 住 斉, 松本 正和, 斎藤 真司

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    配分額:52500000円 ( 直接経費:52500000円 )

    我々は本研究において、水に関する非常な重要な3つの問題を解決した。
    (a)水の氷化過程(NatureのCover Article,March 28,2002)、
    (b)水・氷中のプロトン移動の分子機構を解決し、(c)最近、最も注目されている5次の非線形分光法スペクトルのシミュレーションに成功し、その物理的帰属を明らかにした。
    (1)水の結晶化の分子機構の研究:我々は、世界で初めてシミュレーションによる純水の結晶化に最近成功した。非常に長時間のシミュレーションを行い、長い導入時間の後、結晶核が急速に生じることを見つけた。初期核の生成機構や、氷化にかかわるポテンシャルエネルギー面が大域的には漏斗型をしていることなどを見つけた。
    (2)水分子の集団運動を直接観測するのための新しい分光法の開発:液体の中の集団運動を観測するための実験手段として5次非線形分光法(2次元ラマン分光法)に注目し、そのスペクトルがいかなる物理的現象に対応しているかを、初めてシミュレーションを用いて明らかにした。そのスペクトルのシミュレーションを行い,それをもとに、Fleming(米国カルフォルニア大学バークレー校の)グループによる最近の実験データーの中から5次のスペクトル成分を抽出することに成功した。さらに、そのスペクトルが、どのような溶液内分子間運動の特性を反映しているかを明らかにした。
    (3)氷中のプロトン移動の分子機構の解明:氷中のプロトンでは、非常に長距離からの(氷の水分子からの)溶媒和が非常に重要であり、その移動のポテンシャルエネルギー面を計算するためには約10,000個の水分子を含めることが必要である。それら水分子からの溶媒和の微妙なバランスにより速いプロトン移動が起きており、このバランスは、いわゆる「氷則」から生まれているがことが分かってきた。

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  • 水の揺らぎと機能に関する研究

    研究課題/領域番号:10044074  1998年 - 1999年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(B)

    大峰 巌, 松本 正和, 斉藤 真司, STANLEY Huge, FLEMING Grah, BERRY R.Step

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    配分額:5700000円 ( 直接経費:5700000円 )

    水のクラスター及び液体のダイナミックスの様相を実験の両面から解析することを目的とし、特にミクロレベルの揺らぎ、集団運動の様相を調べ、それらが化学反応のダイナミックスに及ぼす影響を解析し、基本構造の運動を取り出すかために大域的ポテンシャルエネルギー面また長時間域ダイナミックスの特徴を抽出する理論的方法の開発を行った。また非線形フェムト秒分光法を用いた、これらのミクロレベルの運動、揺らぎの観測が可能性を調べその限界と新しい実験法、また観測すべき物理量を明らかにした。さらに「水が低温になると、広いPhase-Spaceの中からどのように結晶氷を選びだし収束していくか」の氷化に関する研究を行った。また水、氷、生体高分子中でのプロトン移動の分子論的機構を明らかにする共同研究を行った。
    具体的には;(1)溶液、特にミクロレベルの揺らぎ、集団運動の様相を調べるための高次5次非線形分光スペクトルに関する理論を完成させ、さらにシミュレーションを行い、カルフォルニア大学バークレー校Flemingグループと協力して実験の解析を進めた。(2)水液体及びクラスターの氷化過程をを解析刷るために、系の大域的ポテンシャル・エネルギー面の構造を解析さらに、シミュレーションを用いた水の氷化に初めて成功した。さらにそれを大きな系でしらべており、氷化の分子機構が明らかになると期待できる段階まできた。また小さな水分子クラスターの氷化、融解、それにともなう揺らぎも調べた。
    (3)生体高分子に於ける水の役割とプロトン移動の機構について解析した。特にバクテリオロドプシンに於けるプロトンポンプ機構の初期段階を明らかにした。

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  • 水中のプロトン移動のダイナミックスと水の揺らぎが化学反応へ及ぼす影響の理論的研究

    研究課題/領域番号:08404040  1996年 - 1998年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(A)

    大峰 巌, 松本 正和, 斉藤 真司

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    配分額:37900000円 ( 直接経費:37900000円 )

    我々は液体の水また氷の中のプロトン移動の分子論的機構の解明、また超臨界水の反応性の起源について研究を行い、次のようなことを明らかにした。
    水中ではH_3O^+は3配位を好み、プロトンが3配位の水分子へ選択的に移動する。また、プロトンが移動する際、水分子のO-O間距離が短くなり、プロトンは最近接の2つの水分子と(H_5O_2^+)構造を形成しており、プロトン移動は、これらの水分子間の往復運動である。氷では、液体の水での結果と異なり、プロトンが結合距離から4配位の水分子へ付着している。配位する4つの水分子のうち1つの水分子との結合は非常に不安定であり、エネルギー的に配位を形成していない。プロトンの移動に伴い、不安定な結合をする4配位目の水分子との距離、相互作用エネルギーが大きく変化しており、この水分子が氷のプロトン移動の機構に大きく関わっている。
    水のpHと超臨界水の非常に高い反応性について、水和の機構との関係を調べるために、電子状態理論および溶液論を組み合わせ、水の中で水分子が解離するときのポテンシャルエネルギー曲線を求めた。真空中で水分子が解離するときのポテンシャルエネルギー曲線では、ラジカル解離(radical channel)がイオンで解離する(ion channel)よりも安定である。水の中ではion channelの方がradical channelよりも安定となり、これは実際に水は一般条件下でpH=7になっておりion channelが安定であることと一致している。
    超臨界水の条件下では、ion channelは水和によって更に安定化する。これは、溶媒(水)が希薄のため、超臨界水では水和によるイオンの安定化は小さいが溶媒間の構造を壊す不安定化も小さいためである。したがって超臨界水自身では、一般の水と同じようにion channelの方が安定であり、少し酸性に傾いている。さらに有機分子の周りの水和の様子、そこにおける水分子の解離の状態を調べ、超臨界水の高い反応性の分子機構(特にradical channelの役割)を明らかにしつつある。

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  • 溶液内光励起分子反応のダイナミックスの理論

    研究課題/領域番号:08218228  1996年

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  重点領域研究

    大峰 巌, 松本 正和, 斉藤 真司

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    配分額:1400000円 ( 直接経費:1400000円 )

    光異性化反応で重要である最低励起状態2Ag、基底状態1Agの2つの一重項状態のポテンシャルエネルギー面、その間の非断熱カップリングを記述するためのモデルスピンハミルトニアン(Heisenberg型ハミルトン)を構築した。非経験的電子状態記述法を用い、非線形最小自乗法によりこのHeisenberg型モデルのパラメーターを決定し、様々な異性化経路に沿ったポテンシャルエネルギー面の起伏、非断熱カップリングの変化が、このHeisenberg型モデルで十分に定量的な精度で再現できることを示し、またこれらポテンシャルエネルギー面、非断熱カップリングの特徴の物理的原因を明らかにした。
    このHeisenberg型モデルを電子状態の記述に用い、半古典動力学シミュレーションにより非断熱遷移を含むトラジェクトリー計算を行い、異性化の速度、非断熱遷移の確立、異性化に伴う分子内エネルギー緩和の機構を解析した。トラジェクトリーの解析から、最低励起状態2Ag、基底状態1Agへの非断熱遷移は,3つのCC結合がねじれてそのエネルギー差が小さくなり、さらにCCC結合角の大きな減少することにより引き起こされていることを示した。この非断熱過程に於て、二重結合まわりのねじれが緩和し、一重結合がねじれめ始めるまでの誘導期間の存在と2Ag状態の減衰の様相などを明らかにした。基底状態に遷移してからは、パイ電子エネルギーが多くのaccepting modeに分散し、promoting modeであるCC結合ねじれ、CC伸縮、CCC変角のモードに充分に集中しないため状態遷移は不可逆となる様相などがこの研究で初めて明らかになった。

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担当授業科目

  • 分子科学演習(理論化学) (2023年度) 通年  - その他

  • 基礎化学実験 (2023年度) 第4学期  - 木5~8

  • 基礎物質化学 (2023年度) 1・2学期  - 金3~4

  • 基礎物質化学1 (2023年度) 第1学期  - 金3~4

  • 基礎物質化学1 (2023年度) 第1学期  - 金3~4

  • 基礎物質化学2 (2023年度) 第2学期  - 金3~4

  • 物理化学5 (2023年度) 第1学期  - 金1~2

  • 物理化学6 (2023年度) 第2学期  - 金1~2

  • 物理化学III (2023年度) 1・2学期  - 金1~2

  • 理論化学演習 (2023年度) 通年  - その他

  • 理論化学特別演習 (2023年度) 通年  - その他

  • 理論化学特論 (2023年度) 前期  - その他

  • 理論化学特論 (2023年度) 前期  - その他

  • 複雑系化学 (2023年度) 前期  - 水5~6

  • 複雑系化学 (2023年度) 前期  - 水5~6

  • (T7)Molecular Data Science (2023年度) 特別  - その他

  • 基礎化学実験 (2022年度) 第4学期  - 木5~8

  • 基礎物質化学 (2022年度) 1・2学期  - 金3~4

  • 基礎物質化学1 (2022年度) 第1学期  - 金3~4

  • 基礎物質化学1 (2022年度) 第1学期  - 金3~4

  • 基礎物質化学2 (2022年度) 第2学期  - 金3~4

  • 物理化学5 (2022年度) 第1学期  - 金1~2

  • 物理化学6 (2022年度) 第2学期  - 金1~2

  • 理論化学演習 (2022年度) 通年  - その他

  • 理論化学特論 (2022年度) 前期  - その他

  • 複雑系化学 (2022年度) 前期  - 水5~6

  • 先端化学特別講義Ⅱ (2021年度) 集中  - その他

  • 基礎物質化学 (2021年度) 1・2学期  - 木5,木6

  • 基礎物質化学1 (2021年度) 第1学期  - 木5,木6

  • 基礎物質化学1 (2021年度) 第1学期  - 木5~6

  • 基礎物質化学2 (2021年度) 第2学期  - 木5,木6

  • 基礎物質化学2 (2021年度) 第2学期  - 木5~6

  • 物理化学5 (2021年度) 第1学期  - 金1,金2

  • 物理化学6 (2021年度) 第2学期  - 金1,金2

  • 物理化学III (2021年度) 1・2学期  - 金1,金2

  • 理論化学演習 (2021年度) 通年  - その他

  • 理論化学特論 (2021年度) 前期  - その他

  • 複雑系化学 (2021年度) 前期  - 水5,水6

  • 基礎物質化学1 (2020年度) 第1学期  - 木5,木6

  • 基礎物質化学1 (2020年度) 第1学期  - 木5,木6

  • 基礎物質化学2 (2020年度) 第2学期  - 木5,木6

  • 基礎物質化学2 (2020年度) 第2学期  - 木5,木6

  • 物理化学5 (2020年度) 第1学期  - 金1,金2

  • 物理化学6 (2020年度) 第2学期  - 金1,金2

  • 物理化学III (2020年度) 1・2学期  - 金1,金2

  • 理論化学演習 (2020年度) 通年  - その他

  • 理論化学特論 (2020年度) 前期  - その他

  • 複雑系化学 (2020年度) 前期  - 水5,水6

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メディア報道

  • 「冥王星に海は」謎解く鍵 新聞・雑誌

    朝日新聞社  朝日新聞  岡山23面  2021年4月23日

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  • 極寒の星の地下 海洋ある? インターネットメディア

    朝日新聞社  朝日新聞  大阪夕刊8面  2021年2月12日

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  • 極寒の星地下に海洋あるのか 「鍵」の生成条件解明 新聞・雑誌

    朝日新聞社  朝日新聞デジタル  ウェブ  2021年2月12日

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  • Testing the waters: Analyzing di!erent solid states of water on other planets and moons インターネットメディア

    Eurekalert  2021年1月19日

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    執筆者:本人以外 

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  • 氷の衛星の表面と内部の氷の正体を理論的に特定! 会誌・広報誌

    岡山大学  プレスリリース  2020年12月23日

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