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MATSUMOTO Masakazu
 
Organization
Scheduled update Associate Professor
Position
Associate Professor
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Degree

  • 博士(理学) ( 総合研究大学院大学 )

  • PhD ( Kyoto University )

Research Interests

  • Water Network-forming substance structure dynamics topology hydrogen bond

  • 水 ネットワーク性物質 物性 構造 ダイナミクス トポロジー ネットワーク 水素結合

Research Areas

  • Nanotechnology/Materials / Fundamental physical chemistry

  • Natural Science / Biophysics, chemical physics and soft matter physics

  • Natural Science / Mathematical physics and fundamental theory of condensed matter physics

Education

  • The Graduate University for Advanced Studies   数物科学研究科   構造分子科学専攻

    1992.4 - 1996.3

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  • Kyoto University   大学院工学研究科   分子工学専攻

    1990.4 - 1992.3

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    Country： Japan

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  • Kyoto University   工学部   工業化学

    1986.4 - 1990.3

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    Country： Japan

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Professional Memberships

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Committee Memberships

  • IDMRCS   Organizer committee  

    2023.1 - 2023.8   

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    Committee type：Academic society

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  • 計算科学研究センター   運営委員  

    2022.4   

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    Committee type：Other

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  • 日本学術振興会   特別研究員等審査会専門委員  

    2022.4   

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    Committee type：Academic society

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  • 分子シミュレーション学会   第35回分子シミュレーション討論会実行委員  

    2021.10 - 2021.12   

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    Committee type：Academic society

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  • 錯体化学会   広報・ホームページ委員  

    2019.4   

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    Committee type：Academic society

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Papers

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Books

  • 化学が好きになる数の物語100話

    松本 正和, 佐藤 聡, 松本, 正和（ Role： Supervisor (editorial)）

    ニュートンプレス  2020.10  （ ISBN:4315522902 ）

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    Total pages：173   Language：Japanese

    CiNii Books

    ASIN

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  • OpenMosixのすすめ

    名古屋大学情報連携基盤センターニュース  2007 

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  • 水が凍るメカニズムの解明

    現代化学  2002 

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  • Landscape of water dynamics and chemical reactions

    New Kinds of Phase Transitions: Transformations in Disordered Substances  2002 

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  • 水のダイナミックスとクラスター

    The Bulletin of the Cluster Science and Technology  1999 

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  • Water Dynamics ; Fluctuation, Relaxation, and Chemical Reactions"

    Advances in Classical Trajectory Methods  1999 

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  • 水の中でクラスター構造と変化

    化学総説「マイクロクラスター科学の新展開  1998 

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  • Liquid Water Dynamics ; Hydrogen Bond Rearrangement, Phase Space Dynamics and Proton Transfer

    The Physics of Complex Liquids  1998 

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MISC

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Works

  • TrainScanner

    M. Matsumoto

    2016.11.11

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    Work type：Software  

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  • GenIce

    M. Matsumoto

    2015.6.20

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    Work type：Software  

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  • 過冷却液体の準安定相転移と物性の間の相互作用の理論研究

    2008

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  • vitrite database

    2007

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  • ネットワーク性液体の理論研究

    2007

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  • yaplot

    2004

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    Work type：Software  

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  • CPML(化学・物理メーリングリスト)

    1995

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Research Projects

  • 機械学習による広域大気汚染予報システムの開発

    2024.04 - 2025.03

    公益財団法人 天野工業技術研究所  天野工業技術研究所研究助成金 

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    Authorship：Principal investigator 

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  • Diversity and Specificity on the Crystals of Tetrahedral Molecules

    Grant number：21H01047  2021.04 - 2026.03

    Japan Society for the Promotion of Science  Grants-in-Aid for Scientific Research  Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

    松本 正和, 田中 秀樹

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    Grant amount：\12610000 （ Direct expense: \9700000 、 Indirect expense：\2910000 ）

    メタンに代表される、正四面体型の分子の結晶構造を俯瞰的に調査する。水分子は4面体型ネットワークにより、19種類もの結晶構造を持つことが知られており、単成分の単純な物質としては異常に多様な相があると言われている。しかし、水素結合の向きの乱雑性に起因する水素無秩序性の効果を除くと、実質的には6種類(I, II, III, V, VI, VII)の安定結晶相を持つ。一方、水分子よりもさらに対称性が高く単純な分子と言えるメタンには、実に9種類の安定結晶相が知られている。また、単純な分子の結晶構造は単純とは限らず、メタンB相は単位胞に29分子を含み、最も複雑な高圧氷相である氷Vの28分子を凌ぐ超複雑結晶を持つと言われている。四面体型分子の結晶が複雑になる原因の一つは、立体構造のパッキングしにくさにあると考えられる。実際、剛体正四面体の最密充填構造は準結晶になると言われている。メタンを含む正四面体型分子は、球と正四面体剛体の中間構造とみなすことができ、どのように結晶構造が決定されるのかが興味深い。そこで、我々は今年度は手始めに幅広い温度圧力範囲におけるメタンの結晶構造を計算機シミュレーションにより調査し、超高温超高圧条件で実験的に観察されたA相、B相に似た結晶構造が生じること、また面心立方格子のような、球では最密充填となるような結晶構造は、メタンではむしろ低圧でしか生じないことを確認した。今後、さらに長時間のシミュレーションにより、結晶構造の同定と新規結晶構造の探索を行う。それに平行して、メタン以外の四面体分子のシミュレーションに着手する。

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  • Diversity and Specificity on the Crystals of Tetrahedral Molecules

    Grant number：23K20830  2021.04 - 2026.03

    Japan Society for the Promotion of Science  Grants-in-Aid for Scientific Research  Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

    松本 正和, 田中 秀樹

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    Grant amount：\12610000 （ Direct expense: \9700000 、 Indirect expense：\2910000 ）

    メタンに代表される、正四面体型の分子の結晶構造を俯瞰的に調査する。水分子は4面体型ネットワークにより、19種類もの結晶構造を持つことが知られており、 単成分の単純な物質としては異常に多様な相があると言われている。しかし、水素結合の向きの乱雑性に起因する水素無秩序性の効果を除くと、実質的には6種類 (I,II,III,V,VI,VII)の安定結晶相を持つ。一方、水分子よりもさらに対称性が高く単純な分子と言えるメタンには、実に9種類の安定結晶相が知られている。ま た、単純な分子の結晶構造は単純とは限らず、メタンB相は単位胞に29分子を含み、最も複雑な高圧氷相である氷Vの28分子を凌ぐ超複雑結晶を持つと言われてい る。四面体型分子の結晶が複雑になる原因の一つは、立体構造のパッキングしにくさにあると考えられる。実際、剛体正四面体の最密充填構造は準結晶になると 言われている。メタンを含む正四面体型分子は、球と正四面体剛体の中間構造とみなすことができ、どのように結晶構造が決定されるのかが興味深い。2023年度は幅広い温度圧力範囲におけるメタンの結晶構造を計算機シミュレーションにより調査し、各条件での結晶構造を生成した。そして、複数の結合配向秩序指標を組みあわせた特徴量を用いて結晶構造の並進構造を識別した上で、多様体学習により構造の分類を行った。その結果、実験の相図と比べて多少の温度圧力のずれはあるものの、相図を再現できることがわかった。2024年度は分子配向の情報を含めることで、プラスチック相などの配向の多様性も含めたさらに詳細な分類を試みる。

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  • Theoretical study on the formation mechanism of soft quasicrystals

    Grant number：20H05272  2020.04 - 2022.03

    Japan Society for the Promotion of Science  Grants-in-Aid for Scientific Research  Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)

    松本 正和

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    Grant amount：\4290000 （ Direct expense: \3300000 、 Indirect expense：\990000 ）

    本計画では、準結晶が生じる機構を探るべく、できるだけ単純な分子モデルを使い、自由エネルギー計算等を駆使して、相互作用を最適化することを目指した。 また、最も単純な分子の一つであるが、非常に複雑な結晶構造を生じうる、水について、新奇な結晶構造を生じさせる方法を検討した。
    その過程で、氷に異常に長距離の相関と、それによる異常に均質なエネルギー状態が実現していることを発見した。氷には残余エントロピーが観測されること、それはポーリングのモデルにより非常によく近似されることが知られている。氷の結晶の中では、水分子はアイスルールを満たしながら乱雑に配向していることは理解されていたが、その乱雑さに隠された秩序構造には関心が払われていなかった。氷の中のある分子と周囲との相互作用を近い順に積算していくと、近距離では非常に相互作用のばらつきが大きいにもかかわらず、そのばらつきが(何らかの遠距離相関の存在により)相殺され、遠距離まで積算するとほぼ0に収束する。この現象を我々は発見し、超均質性と名付けた。近距離相互作用が(隣接分子のさまざまな配向のせいで)いかに不均質であっても、超均質性のおかげで氷の中の水分子はほぼ同じエネルギー状態になり、それがポーリングの近似を成り立たせている。ではなぜ、近距離の不均質さを、遠方の分子が相殺できるのか。これを説明する合理的なモデルを我々は構築した。超均質性は水素無秩序氷および水素無秩序包接水和物のすべてで発現する。
    この研究に付随して、氷の中で、位相幾何学的条件(アイスルール)を満足しながら乱雑な分子配置を高速で生成する新たなアルゴリズムを提案した。このアルゴリズムは、従来広く用いられていた手法に比べて格段に短時間で構造を生成でき、系の大きさに対して線形時間しかかからない最速アルゴリズムである。

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  • Theoretical Study on the chiral order in liquid water

    Grant number：16K05658  2016.04 - 2019.03

    Japan Society for the Promotion of Science  Grants-in-Aid for Scientific Research  Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

    MATSUMOTO Masakazu

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    Grant amount：\4940000 （ Direct expense: \3800000 、 Indirect expense：\1140000 ）

    A new order parameter is proposed to distinguish the structures of water at room temperature, supercooled water and several types of ice at the molecular level. Using this technique, the process of ordering supercooled water into ice can be visualized. Molecular dynamics simulations were performed under high pressure to discover that at least two new ice crystals are spontaneously formed and to develop a method to identify their structures. The phase diagram of ice at negative pressure has been proposed, but we have made a deeper consideration of it, investigated an unprecedented number of crystal structures, and proposed a more realistic phase diagram of negative pressure. For the simulation, software for easily making crystal structure of all ice was made and was opened to public free of charge.

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  • Theoretical prediction of new ice polymophs and their phase behaviors

    Grant number：25288008  2013.04 - 2016.03

    Japan Society for the Promotion of Science  Grants-in-Aid for Scientific Research  Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

    Tanaka Hideki, MATSUMOTO Masakazu

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    Grant amount：\18070000 （ Direct expense: \13900000 、 Indirect expense：\4170000 ）

    We have calculated various thermal properties of ices including ice XVI such as the negative thermal expansivity. It is also found a possible mechanism for contraction of ice upon accommodation of guest spaces and disappearance of the negative thermal expansivity. Large scale molecular dynamics simulations, which are much closer to laboratory conditions, have been performed to investigate a dissociation mechanism of methane clathrate hydrate. A large and a long time molecular dynamics simulation reveals that a plastic phase of water transforms to ice VII via second order phase transition in high temperature and pressure condition, whereby a critical line replaces the usual phase boundary of first order.

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  • Theoretical studies on controlling the crystallization of clathrate materials and on designing the novel crystal/quasicrystal structures

    Grant number：24550025  2012.04 - 2015.03

    Japan Society for the Promotion of Science  Grants-in-Aid for Scientific Research  Grant-in-Aid for Scientific Research (C)

    MATSUMOTO Masakazu

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    Grant amount：\5460000 （ Direct expense: \4200000 、 Indirect expense：\1260000 ）

    We investigated the intermediate stages toward the phase transition between liquid and solid phases of water. It is found that the melting and crystallization is not that simple, but many intermediate states and structures intervene the initial and final states. For example, in the process that ice melts when it is heated homogeneously, separation of pair defects play the crucial role. Methane bubbles in the dissociation process of methane hydrate, unknown metastable ice phase in the freezing process of ice VII, plastic ice and tricritical phenomena in the melting process of ice VII, are other examples of the newly discovered events in the phase transition processes. We also expand the theory of evaluating the stability of clathrate hydrates more precisely, and also propose a concept of generalized phase diagram to understand the polymorphism of clathrate hydrates.

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  • Cloud-type Computer Lab for Discipline-Specific Education Using Virtual Computer Laboratory and Its Application

    Grant number：22300288  2010 - 2012

    Japan Society for the Promotion of Science  Grants-in-Aid for Scientific Research  Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

    KAJITA Shoji, NAKANO Hideo, KAWAGUCHI Nobuo, MATSUMOTO Masakazu, HASEGAWA Akiumi, YAMAZATO Takaya, TAKEDA Kazuya, MASE Kenji, NAITO Hisashi, GOTO Akifumi, SUZUKI Tsunehiko, YAMAGUCHI Yukiko

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    Grant amount：\17680000 （ Direct expense: \13600000 、 Indirect expense：\4080000 ）

    This research aims to develop the infrastructure of Virtual Computing Laboratory (VCL) used as a computer-based exercise environment for a various type of discipline specific education by using virtual machines on top of a cluster of blade servers. We had approached this through the following three directions:
    (1) development and operations of VCL infrastructure
    (2) the use of real teaching and learning classes, and
    (3) applications of VCL infrastructure, to realize cloud-type computer lab for discipline-specific education.

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  • Hydration and transport phenomena of ions in nano pores and ion channels

    Grant number：21245006  2009 - 2012

    Japan Society for the Promotion of Science  Grants-in-Aid for Scientific Research  Grant-in-Aid for Scientific Research (A)

    TANAKA Hideki, MATSUMOTO Masakazu, KOGA Kenichiro, OHKUBO Takahiro, OHMINE Iwao

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    Grant amount：\27170000 （ Direct expense: \20900000 、 Indirect expense：\6270000 ）

    We examine structure, phase behavior, and transport process in an ideal model of ion channel to establish a microscopic view of dynamics of ions. Anisotropic and limited hydrations of ions in a nano space are investigated by molecular dynamics simulations as well as peculiar phase behaviors of water in a nano space. In addition, we propose a strategic method to search for a new clathrate hydrate by investigating the selectivity of its crystalline structure, which is another type of confinement.

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  • 過冷却液体の準安定相転移と物性の間の相互作用の理論研究

    Grant number：20038024  2008 - 2009

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  特定領域研究

    松本 正和

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    Grant amount：\3000000 （ Direct expense: \3000000 ）

    メタンハイドレート(MH)の均一核生成過程を、分子動力学シミュレーションにより再現し、その機構を詳細に解析した。水和したメタン4分子が正四面体の頂点に位置し、四面体の重心に水1分子が配位した会合体は、水の中でも安定に存在することができる。このため、水和したメタンは正四面体配置を好み、MHには、Frank-Kasper(FK)相と呼ばれる、非常に多様な準安定結晶相が潜在する。本計算で得られたMHは、8μ秒の長い計算の後でも既知のFK相のいずれとも完全には一致せず、アモルファス構造であると考えられる。
    レーザーで結晶内部を昇温する方法などにより結晶が内部から融解する場合には、熱揺らぎにより結晶の一部が目発的に壊れ、均一核生成を経て液化すると考えられる。ここでも、氷の場合には、水分子の性質を反映して、独特な融解様態を見出すことができた。温度が融点に近付くにつれ、熱揺らぎが水素結合を切り、局所的に欠陥が対生成する。さらに温度が上がり過熱状態になると、欠陥対のそれぞれが独立にネットワーク上を拡散して分離しはじめる。一旦分離した欠陥対は、再び会合するまで、トポロジー的な矛盾を解消することができないため、欠陥対め生成は完全な結晶構造を復元する可能性を下げる。我々は、完全な結晶に戻す経路の長さを編集距離という指標で計量した結果、一見するとほぼ完全な結晶に見える構造でも、編集距離が非常に長いケーズがあること、つまり幾何学的な構造の壊れ度合いと、トポロジー的な構造の壊れ度合いが一致しないことがわかった。前者は実験的に測定可能な情報だが、融解過程をより的確に捉えるオーダパラメータは後者である。実際、氷の融解確率はトポロジー的な構造の壊れ度合いと相関していることが、多数のシミュレーションにより明らかになりつつあり、ネットワークのトポロジー的な特性を考慮した融解のモデル化が必要である。

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  • ネットワーク性液体の理論研究

    Grant number：19029018  2007

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  特定領域研究

    松本 正和

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    Grant amount：\1900000 （ Direct expense: \1900000 ）

    1)水、シリコンなどのネットワーク形成性液体のネットワーク構造を詳細に解析し、そのネットワークが、フラグメントと呼ばれる要素に分解できることを示した。過冷却水および過冷却液体シリコンに微視的不均一性が存在し、その起源をネットワークの構造により明確に特徴付けた。水およびシリコンの構造因子の第1ピークの起源にたいする合理的な説明を与えた。
    2)水が4℃以下で膨張する理由について、ネットワークの歪みという観点から新しい説明を提案した。
    3)氷中でのプロトン移動と秩序化のメカニズムを、新たな方法論を導入して解析した。氷のプロトンディスオーダによってプロトン移動のポテンシャルエネルギー面がでこぼこになり、それが非常に低温でプロトンのホッピング移動を抑止する可能性を指摘した。
    4)氷の、均一核生成からの融解過程の微視的ダイナミクスを調べ、氷のプロトンディスオーダのせいで、融解核が形成される場所が不均一に分布し、その形成までの待ち時間が幅広い分布を持つこと、融解核と結晶の界面にごく薄い濡れ層が存在すること、臨界核サイズを決定している因子を明らかにした。

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  • 均一核生成の化学:結晶化の動的過程の理論研究

    Grant number：15685002  2003 - 2005

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  若手研究(A)

    松本 正和

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    Grant amount：\20800000 （ Direct expense: \16000000 、 Indirect expense：\4800000 ）

    シリコンや水などのネットワーク性液体の過冷却融液状態での構造の特徴を抽出する方法として、水の水素結合ネットワークを多面体様フラグメント(擬多面体)に一意的に分割する手法を考案した。擬多面体は、通常の多面体の定義を拡張したもので、低温の水等の水素結合ネットワークの特徴を抽出するのに適している。この手法により、結晶のような明らかな秩序構造をもっていない場合でも、局所構造の特徴を直接識別分類できる。この手法を、シリコンや水、あるいはメタンハイドレートの核生成と結晶化プロセスに適用することで、融液状態から、どのようにして局所的秩序が形成され、それが結晶の長距離秩序につながっていくのかを、余すところなく観察できることを示した。水の液液相転移においては、低密度液相のネットワークの大部分が、ごく少数のフラグメントの組合せで被覆できることを示した。我々の行った過冷却水の均一核生成過程の場合、初期に出現する核は、少数種類の非晶質状のフラグメントを多く含む非晶質核であると推定された。一方、シリコンが均一核生成する場合は、核の構造はすでに結晶の部分秩序を持つことがわかった。低密度水と低密度非晶質シリコンの構造は非常によく似ていることが、フラグメント解析からも裏付けられた。メタン水溶液からメタンハイドレートの結晶が成長する場合には、12面体型ケージが速度論的にまず急激に増加し、あとからそれらに隣接する形で14面体型ケージがゆっくり増加することが観察された。

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  • 結晶化のメソタイムスケールダイナミクス

    Grant number：14077210  2002 - 2005

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  特定領域研究

    松本 正和, 斉藤 真司, 岡崎 進

    　 More details

    Grant amount：\9300000 （ Direct expense: \9300000 ）

    液体から固体への相転移においては、運動のタイムスケールと秩序の距離相関が大幅に変化する。相転移の進行する界面では、タイムスケールの大きなギャップを埋めるような、中間的時間尺度の特徴的な運動や、中間的距離尺度の特徴的な空間構造が観察される。我々は、このような中間的な尺度の空間構造を特徴付ける方法として、構造をフラグメント分割し、フラグメントのデータベースを作成して、予断なしに局所構造を識別分類する手法を研究した。過冷却水の水素結合ネットワークの構造(トポロジー)の特徴を抽出する方法として、ネットワークを多面体様フラグメント(擬多面体)に一意的に分割する手法を考案した。この手法により、結晶のような明らかな秩序構造をもっていない場合(低密度水、低密度非晶質など)でも、局所構造の特徴を直接識別分類でき、類似の相(高密度水など)と明確に区別することに成功した。この手法を、シリコンや水、あるいはメタンハイドレートの核生成と結晶化プロセスに適用することで、融液状態から、どのようにして局所的秩序が形成され、それが結晶の長距離秩序につながっていくのかを、余すところなく観察できることを示した。我々の行った過冷却水の均一核生成過程の場合、初期に出現する核は、少数種類の非晶質状のフラグメントを多く含む非晶質核であると推定された。メタン水溶液からメタンハイドレートの結晶が成長する場合には、12面体型ケージが速度論的にまず急激に増加し、あとからそれらに隣接する形で14面体型ケージがゆっくり増加することが観察された。

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  • Topology, Dynamics, and Statistical Mechanics on Network Fluids

    2002

    　 More details

    Grant type：Competitive

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  • ネットワーク性液体の幾何学と動力学と統計力学

    2002

    　 More details

    Grant type：Competitive

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  • Theoretical Studies of Fluctuations and Reaction Dynamics in Many-Body Chemical Systems

    Grant number：10206201  1998 - 2000

    Japan Society for the Promotion of Science  Grants-in-Aid for Scientific Research  Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas (B)

    OHMINE Iwao

    　 More details

    Grant amount：\52500000 （ Direct expense: \52500000 ）

    Water dynamics and chemical reactions are analyzed.
    We have been studying the following three subjects of liquid water dynamics ;
    (1) What is the nature of the global potential energy surface involved in the liquid water dynamics, which characterized by collective motions and long-time relaxation/fluctuations? How can we detect directly these collective motions and relaxations experimentally?
    (2) How does an excess proton move in water (liquid water and ice)?
    (3) How does water freeze into a crystalline ice structure?
    We will present the results for (1)--(3), especially (3).
    Liquid Water Dynamics
    Various relaxations associated with these collective motions in liquid water yield so-called 1/f spectra, which appears in potential energy fluctuation the low frequency profile of Raman signal (associated with the polarization fluctuation), and others. The spatial-temporal nature of the intermittent local collective motions can be detected by using the neutron scattering and X-ray scattering, when they can measure for the smaller angle and lager wave vector values (i. e. the lower energy and smaller spatial region) than the present ones. One of the methods, which may detect these intermittent collective motions, is a higher nonlinear flash photolysis experiment, since this method deals with the phasspace dynamics of a system. This technique is analogous to the spin-echo experiment but uses photons, and distinguishes the homogeneous and the inhomogeneous elements in liquid dynamics. The problem of applying these higher order nonlinear experiments to water at present is that the signal intensity from water must be very weak, as its polarizability is one order of magnitude smaller than CS2. As the development of this field is very fast, it may become soon possible that we detect these collective motions and their relaxation in water directly.
    Proton Transfer in Ice
    The proton transfer in ice is known to be very fast ; its rate is considered to be about half of that in liquid water. But its mechanism must be quite different from the liquid water case. The geometry and the motions of water molecules in ice are confined due to the strong structural constraint from the surrounding water molecules and thus no significant hydrogen bond network rearrangement takes place, but the proton transfer is still very fast in ice. We have investigated the mechanism of the excess-proton transfer in ice by analyzing the potential energy surface, the norrnal modes and the interaction with a defect. It is found that the solvation from water molecules in long-distance shells is essential for the smooth transport of the proton.
    Water Freezing
    Upon cooling, water freezes to ice. This familiar phase transition occurs widely in nature, yet unlike the freezing of simple liquids^<4-6>, it has never been successfully simulated on a computer. The difficulty lies with the fact that hydrogen bonding between individual water molecules yields a disordered three-dimensional hydrogen-bond network whose rugged and complex global potential energy surface^<1-3> permits a large number of possible network configurations. As a result, it is very challenging to reproduce the freezing of 'real' water into a solid with a unique crystalline structure. For systems with a limited number of possible disordered hydrogen-bond network structures, such as confined water, it is relatively easy to locate a pathway from a liquid state to a crystalline structure^<7-9>. For pure and spatially unconfined water, however, molecular dynamics simulations of freezing of are severely hampered by the large number of possible network configurations that exit. Here we present a molecular dynamics trajectory that captures the molecular processes involved in the freezing of pure water. We find that ice nucleation occurs once a sufficient number of relatively long-lived hydrogen bonds develop spontaneously at the same location to form a fairly compact initial nucleus. The initial nucleus then slowly changes shape and size until it reaches a stage that allows rapid expansion, resulting in crystallization of the entire system.

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  • Fluctuation and Functions of Liquid Water

    Grant number：10044074  1998 - 1999

    Japan Society for the Promotion of Science  Grants-in-Aid for Scientific Research  Grant-in-Aid for Scientific Research (B).

    OHMINE Iwao, MATSUMOTO Masakazu, SAITO Shinji

    　 More details

    Grant amount：\5700000 （ Direct expense: \5700000 ）

    Various aspects of Water Dynamics have been investigated ; (1) Fluctuation and relaxation in hydrogen bond network rearrangement and its observation, (2) Proton transfer in liquid water and ice, (3) Solvation dynamics in supercritical water, and (4) Mechanism of water freezing.
    (1) was investigated with normal mode analysis and MD calculation. We have found that there is no echo in 5th order nonlinear response in liquid state in general.
    (2) (3) We have investigated the dynamic behavior of protons in liquid water and ice. Proton transfer in water is assisted by Hydrogen Bond Network Rearrangement (HBNR), making some water molecules three-coordinated. We also analyze the mechanism of the water molecule dissociation. There are two channels in the water molecular dissociation ; ion and radical channels. It is also found that in super-critical water the hydration is stronger than in water in spite of the fact that water molecular density is smaller, and hence the ionic channel becomes even more stable.
    (4) We will also discuss the mechanism of water freezing. Having a potential energy surface (PES) of the 'fragile' characteristic [4] involving various deep energy minima, water is expected to be trapped at one of these local minima and form an amorphous structure upon cooling. To understand how water usually freezes to a crystalline structure, and how this pathway to a crystal bifurcates from those to amorphous ices, the global nature of the potential energy surface (GPES) of water must be analyzed. As a first step toward obtaining such knowledge, we examine GPES of water molecular clusters, related to how the hydrogen bond network changes with lowering energy. We then performed MD calculation on water freezing. It was found that crystalline suddenly takes place after certain induction-time. Various analyses were made to find how the hydrogen bond network grows in this freezing mechanism.

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  • Proton Transfer Dynamics in Water and Effect of Water Fluctuation on Chemical Reactions

    Grant number：08404040  1996 - 1998

    Japan Society for the Promotion of Science  Grants-in-Aid for Scientific Research  Grant-in-Aid for Scientific Research (A)

    OHMINE Iwao, MATUMOTO Masakazu, SAITO Shinji

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    Grant amount：\37900000 （ Direct expense: \37900000 ）

    Various aspects of Water Dynamics were analyzed ; (1) Fluctuation and Relaxation in Liquid Water and their Observation, (2) Proton Transfer in Liquid Water and Ice, (3) Solvation Dynamics in Supercritical Water, and (4) Mechanism of Water Freezing.
    (1) Water has the rugged potential energy surface involving various deep energy minima with different hydrogen bond network structures. Water undergoes the sluggish dynamics on this potential energy surface. In a short time scale liquid water is thus amorphous gel-like, while in a very longer time scale it exhibits diffusional motion as an ordinal liquid. In between these time scales, the hydrogen bond network rearrangement occurs intermittently and locally in space, involving the local collective motions of tens of water molecules accompanied with the large energy fluctuation. The various experimental techniques to observe the effects of intermittent collective motions in water are discussed. Particular emphasis is on the higher-order nonlinear specutroscopies since these methods deal with the phase-space dynamics of a system. There have been intensive theoretical investigations proposing to apply the echo-type experiment, i.e. the off-resonant fifth order (two-dimensional (2D) Raman) spectroscopy to distinguish the homogeneous and the inhomogeneous elements in liquid dynamics.
    (2) Proton transfer in water is assisted by Hydrogen Bond Network Rearrangement (HBNR), making some water molecules three-coordinated. Proton transfer takes place on these three-coordinated water molecules. On the other hand, the protonated water molecule is four-coordinated in ice, but its interaction with the fourth coordinated water molecule is repulsive (while those with first three are attractive) ; four-coordinated geometrically and three-coordinated energetically. Due to this repulsive interaction with the fourth water molecule, 0-- (H) --O distances with the other three water molecules become short and thus facile proton transfer can take place even in ice without causing a significant HBNR.^2
    (3) We also analyze the mechanism of the water molecule dissociation. A water molecule dissociates to H^+ and OH (ionic channel) in liquid water. In the gas phase, however, water is known to separate into two radicals, H and OH.This radical channel is about 290 kcal/mol more stable than the ionic channel. In water the ion channel is extensively stabilized by hydration and thus water yields pH = 7. It is also found that in super-critical water the hydration is stronger than in water in spite of the fact that water molecular density is smaller, and hence the ionic channel becomes even more stable.
    (4) We have investigated the freezing mechanism of liquid water was investigated by using molecular dynamics simulation. Placing a small ice-structured unit in a center of a simulation box, the processes of forming an well-ordered hydrogen bond network around it were monitored. It was found that crystallization suddenly takes place after certain induction-time. Various analyses were made to find how the hydrogen bond network grows in this freezing mechanism.

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  • 溶液内光励起分子反応のダイナミックスの理論

    Grant number：08218228  1996

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  重点領域研究

    大峰 巌, 松本 正和, 斉藤 真司

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    Grant amount：\1400000 （ Direct expense: \1400000 ）

    光異性化反応で重要である最低励起状態2Ag、基底状態1Agの2つの一重項状態のポテンシャルエネルギー面、その間の非断熱カップリングを記述するためのモデルスピンハミルトニアン(Heisenberg型ハミルトン)を構築した。非経験的電子状態記述法を用い、非線形最小自乗法によりこのHeisenberg型モデルのパラメーターを決定し、様々な異性化経路に沿ったポテンシャルエネルギー面の起伏、非断熱カップリングの変化が、このHeisenberg型モデルで十分に定量的な精度で再現できることを示し、またこれらポテンシャルエネルギー面、非断熱カップリングの特徴の物理的原因を明らかにした。
    このHeisenberg型モデルを電子状態の記述に用い、半古典動力学シミュレーションにより非断熱遷移を含むトラジェクトリー計算を行い、異性化の速度、非断熱遷移の確立、異性化に伴う分子内エネルギー緩和の機構を解析した。トラジェクトリーの解析から、最低励起状態2Ag、基底状態1Agへの非断熱遷移は,3つのCC結合がねじれてそのエネルギー差が小さくなり、さらにCCC結合角の大きな減少することにより引き起こされていることを示した。この非断熱過程に於て、二重結合まわりのねじれが緩和し、一重結合がねじれめ始めるまでの誘導期間の存在と2Ag状態の減衰の様相などを明らかにした。基底状態に遷移してからは、パイ電子エネルギーが多くのaccepting modeに分散し、promoting modeであるCC結合ねじれ、CC伸縮、CCC変角のモードに充分に集中しないため状態遷移は不可逆となる様相などがこの研究で初めて明らかになった。

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Class subject in charge

  • Seminar in Molecular Science (Computational Chemistry) （2024academic year） Other  - その他

  • Seminar in Molecular Science (Computational Chemistry) （2024academic year） Year-round  - その他

  • Fundamental Chemical Experiment （2024academic year） Fourth semester  - 木5～8

  • Fundamentals of Materials Chemistry （2024academic year） 1st and 2nd semester  - 金3～4

  • Fundamentals of Materials Chemistry 1 （2024academic year） 1st semester  - 金3～4

  • Fundamentals of Materials Chemistry 1 （2024academic year） 1st semester  - 金3～4

  • Fundamentals of Materials Chemistry 2 （2024academic year） Second semester  - 金3～4

  • Physical Chemistry 5 （2024academic year） 1st semester  - 金1～2

  • Physical Chemistry 6 （2024academic year） Second semester  - 金1～2

  • Pysical Chemistry III （2024academic year） 1st and 2nd semester  - 金1～2

  • Seminar in Computational Chemistry （2024academic year） Year-round  - その他

  • Theoretical Chemistry of Condensed Matter （2024academic year） Prophase  - その他

  • Chemistry of Complex Systems （2024academic year） Prophase  - 水5～6

  • （T7）Molecular Data Science （2024academic year） special  - その他

  • Seminar in Molecular Science (Computational Chemistry) （2023academic year） Year-round  - その他

  • Fundamental Chemical Experiment （2023academic year） Fourth semester  - 木5～8

  • Fundamentals of Materials Chemistry （2023academic year） 1st and 2nd semester  - 金3～4

  • Fundamentals of Materials Chemistry 1 （2023academic year） 1st semester  - 金3～4

  • Fundamentals of Materials Chemistry 1 （2023academic year） 1st semester  - 金3～4

  • Fundamentals of Materials Chemistry 2 （2023academic year） Second semester  - 金3～4

  • Physical Chemistry 5 （2023academic year） 1st semester  - 金1～2

  • Physical Chemistry 6 （2023academic year） Second semester  - 金1～2

  • Pysical Chemistry III （2023academic year） 1st and 2nd semester  - 金1～2

  • Seminar in Theoretical Chemistry （2023academic year） Year-round  - その他

  • Seminar in Computational Chemistry （2023academic year） Year-round  - その他

  • Theoretical Chemistry of Condensed Matter （2023academic year） Prophase  - その他

  • Theoretical Chemistry of Condensed Matter （2023academic year） Prophase  - その他

  • Chemistry of Complex Systems （2023academic year） Prophase  - 水5～6

  • Chemistry of Complex Systems （2023academic year） Prophase  - 水5～6

  • （T7）Molecular Data Science （2023academic year） special  - その他

  • Fundamental Chemical Experiment （2022academic year） Fourth semester  - 木5～8

  • Fundamentals of Materials Chemistry （2022academic year） 1st and 2nd semester  - 金3～4

  • Fundamentals of Materials Chemistry 1 （2022academic year） 1st semester  - 金3～4

  • Fundamentals of Materials Chemistry 1 （2022academic year） 1st semester  - 金3～4

  • Fundamentals of Materials Chemistry 2 （2022academic year） Second semester  - 金3～4

  • Physical Chemistry 5 （2022academic year） 1st semester  - 金1～2

  • Physical Chemistry 6 （2022academic year） Second semester  - 金1～2

  • Seminar in Theoretical Chemistry （2022academic year） Year-round  - その他

  • Theoretical Chemistry of Condensed Matter （2022academic year） Prophase  - その他

  • Chemistry of Complex Systems （2022academic year） Prophase  - 水5～6

  • Topics in Advanced Chemistry II （2021academic year） Concentration  - その他

  • Fundamentals of Materials Chemistry （2021academic year） 1st and 2nd semester  - 木5,木6

  • Fundamentals of Materials Chemistry 1 （2021academic year） 1st semester  - 木5,木6

  • Fundamentals of Materials Chemistry 1 （2021academic year） 1st semester  - 木5～6

  • Fundamentals of Materials Chemistry 2 （2021academic year） Second semester  - 木5,木6

  • Fundamentals of Materials Chemistry 2 （2021academic year） Second semester  - 木5～6

  • Physical Chemistry 5 （2021academic year） 1st semester  - 金1,金2

  • Physical Chemistry 6 （2021academic year） Second semester  - 金1,金2

  • Pysical Chemistry III （2021academic year） 1st and 2nd semester  - 金1,金2

  • Seminar in Theoretical Chemistry （2021academic year） Year-round  - その他

  • Theoretical Chemistry of Condensed Matter （2021academic year） Prophase  - その他

  • Chemistry of Complex Systems （2021academic year） Prophase  - 水5,水6

  • Fundamentals of Materials Chemistry 1 （2020academic year） 1st semester  - 木5,木6

  • Fundamentals of Materials Chemistry 1 （2020academic year） 1st semester  - 木5,木6

  • Fundamentals of Materials Chemistry 2 （2020academic year） Second semester  - 木5,木6

  • Fundamentals of Materials Chemistry 2 （2020academic year） Second semester  - 木5,木6

  • Physical Chemistry 5 （2020academic year） 1st semester  - 金1,金2

  • Physical Chemistry 6 （2020academic year） Second semester  - 金1,金2

  • Pysical Chemistry III （2020academic year） 1st and 2nd semester  - 金1,金2

  • Seminar in Theoretical Chemistry （2020academic year） Year-round  - その他

  • Theoretical Chemistry of Condensed Matter （2020academic year） Prophase  - その他

  • Chemistry of Complex Systems （2020academic year） Prophase  - 水5,水6

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Media Coverage

  • 氷の粒に珍しい五角形 一定割合で出現 計算機シミュレーションで発見 岡山大 Internet

    KSB瀬戸内海放送  https://news.ksb.co.jp/article/15528099  2024.12

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    Author：Other 

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  • 「冥王星に海は」謎解く鍵 Newspaper, magazine

    朝日新聞社  朝日新聞  岡山23面  2021.4.23

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  • 極寒の星の地下 海洋ある? Internet

    朝日新聞社  朝日新聞  大阪夕刊8面  2021.2.12

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  • 極寒の星地下に海洋あるのか 「鍵」の生成条件解明 Newspaper, magazine

    朝日新聞社  朝日新聞デジタル  ウェブ  2021.2.12

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  • Testing the waters: Analyzing di!erent solid states of water on other planets and moons Internet

    Eurekalert  2021.1.19

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    Author：Other 

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  • 氷の衛星の表面と内部の氷の正体を理論的に特定! Promotional material

    岡山大学  プレスリリース  2020.12.23

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